白光LED用铌酸盐基红色荧光粉的合成与表征

摘要

白光LED具有绿色环保、寿命长、响应时间短、高效节能、抗恶劣环境、结构简单、重量轻、工作电压低及安全性好等优点，被誉为继白炽灯和荧光灯之后的第四代照明光源、21世纪最具价值的绿色光源，应用前景十分广阔。然而，目前高效、高稳定性、能被近紫外光和蓝光有效激发的红色荧光粉匮乏，导致白光LED的显色指数偏低，很大程度上阻碍了LED半导体照明技术进一步的发展。
　　 基质结构对发光材料的性质有极其重要的影响，铌酸盐结构形式多样，具有很好的化学稳定性和热稳定性，是寻找高性能白光LED荧光粉基质材料的重要领域。本文第三章选取RE3NbO7(RE=Y, La, Gd)作为基质，首次研究了Eu3+掺杂RE3NbO7的高温固相合成和发光性能，并系统研究了Eu3+掺杂量、煅烧温度、助熔剂种类和共掺杂碱金属离子对产物物相、形貌及发光性能的影响并讨论了其有关机理。研究表明:在加入5wt.％ Li2SO4·H2O助熔剂，1300℃煅烧5h条件下可以得到纯相的萤石结构的Y2.5NbO7∶0.5Eu3+荧光粉，该粉在396 nm近紫外激发下617nm处强烈红光发射。与商用Y2O2S∶Eu3+和Y0.75NbO4∶0.25Eu3+荧光粉的比较，Y2.5NbO7∶0.5Eu3+是一种有望应用于近紫外InGaN的LED固体光源上的新型高效的红色荧光粉。
　　 针对铌酸盐基荧光粉存在焙烧温度高、时间长，荧光粉颗粒大、不均匀、形貌不规则等问题，本文首次采用盐助溶液燃烧法合成RENbO4∶Eu3+(RE=La, Y)荧光粉，系统研究了辅助盐的种类(Li2SO4·H2O，KF, NaCl)和煅烧温度对产物的物相、形貌和发光性能的影响，并讨论了其有关机理。研究表明:通过在前驱体溶液中引入辅助盐硫酸锂和氧化剂硝酸铵，可以一步合成纯相的RENbO4∶Eu3+荧光粉，含盐燃烧产物在1000℃下煅烧2h后，其Eu3+(5D0→7F2)发射的相对强度值是高温固相法（1300℃下煅烧5h）的1～3倍，而且颗粒形貌规则，表面光滑，大小均匀，分散性好。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 白光LED的发展现状

1．2 白光LED的实现方案

1．3 白光LED用红色荧光粉

1．3．1 硫化物体系红色荧光粉

1．3．2 钼酸盐体系和钨酸盐体系红色荧光粉

1．3．3 氮化物体系红色荧光粉

1．3．4 其它体系红色荧光粉

1．4 不同结构铌酸盐基发光材料的研究进展

1．4．1 萤石结构

1．4．2 褐钇铌矿型结构

1．4．3 钙钛矿型结构

1．4．4 焦绿石型结构

1．4．5 钨青铜型结构

1．4．6 层状氧化铋型结构

1．5 荧光粉的溶液燃烧法合成

1．6 选题依据和研究内容

1．6．1 选题依据

1．6．2 研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验试剂及设备

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验设备

2．2 荧光粉的测试与表征

2．2．1 X射线粉末衍射

2．2．2 激发和发射光谱测试

2．2．3 扫描电镜(SEM)测试

2．2．4 紫外可见光谱测试

2．2．5 荧光粉色坐标计算

第三章 RE3-xNbO7：xEu3+(RE=Y，Gd，La)红色荧光粉的高温固相法合成与表征

3．1 引言

3．2 荧光粉的制备

3．3 结果与讨论

3．3．1 Eu3+浓度对Y3-xNbO7：xEu3+结构和发光性能的影响

3．3．2 RE3-xNbO7：xEu3+(RE=Gd，La)结构和发光性能的表征

3．3．3 RE3-xNbO7：xEu3+(RE=Y，Gd，La)红色荧光粉的比较研究

3．3．4 助熔剂对Y2．5NbO7：0．5Eu3+结构和发光性能的影响

3．3．5 煅烧温度对Y2．5NbO7：0．5Eu3+结构和发光性能的影响

3．3．6 与Y2O2S：Eu3+和Y0．75NbO4：0．25Eu3+的发光性能比较

3．3．7 碱金属离子掺杂对Y2．5NbO7：0．5Eu3+结构和性能的影响

3．4 本章结论

第四章 La0．75NbO4：0．25Eu3+的盐助溶液燃烧法合成与表征

4．1 引言

4．2 荧光粉的盐助溶液燃烧法制备

4．2．1 铌源的选择

4．2．2 氢氧化铌的络合

4．2．3 前驱体溶液的制备

4．2．4 盐助溶液燃烧法制备La0．75NbO4：0．25Eu3+荧光粉的流程

4．3 结果与讨论

4．3．1 Li2SO4·H2O用量对La0．75NbO4：0．25Eu3+荧光粉结构和性能的影响

4．3．2 KF用量对La0．75NbO4：0．25Eu3+荧光粉结构和性能的影响

4．3．3 NaCl用量对La0．75NbO4：0．25Eu3+荧光粉结构和性能的影响

4．3．4 助熔剂种类对La0．75NbO4：0．25Eu3+荧光粉形貌和性能的影响

4．3．5 煅烧温度对La0．75NbO4：0．25Eu3+荧光粉结构和性能的影响

4．4 本章总结

第五章 Y1-xNbO4：xEu3+的盐助溶液燃烧法合成与表征

5．1 引言

5．2 荧光粉制备

5．3 结果与讨论

5．3．1 Eu3+浓度对Y1-xNbO4：xEu3+荧光粉结构和性能的影响

5．3．2 Li2SO4·H2O用量对Y0．8NbO4：0．2Eu3+荧光粉结构和性能的影响

5．3．3 煅烧温度对Y0．8NbO4：0．2Eu3+荧光粉结构和性能的影响

5．4 本章结论

第六章 全文主要结论和创新点

6．1 主要结论

6．2 主要创新点

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果