金属硫化物/石墨烯的室温固相合成和光催化制氢性能研究

摘要

能源短缺与环境污染是人类进入二十一世纪来所面临的重大问题,当前社会,传统的化石燃料随着能源需求的指数式增长已呈现供不应求的趋势,另一方面,因大量消耗化石燃料产生的二氧化碳气体使温室效应日益加剧。为实现可持续发展,低能耗、低污染为基础的“低碳型经济”正成为全球研究的热点。随着科学研究深入,氢能以其无污染、热值高且贮存方便等优势被视为最理想的替代能源。光催化反应作为一种新开发的制备氢能技术,拥有无二次污染,条件温和、速度快和降解有机物完全等优越性能,因此利用半导体化合物通过光催化分解水产氢受到了人们的普遍关注。
　　在本文中,我们通过一步合成室温固相法制备出一种硫化镉/石墨烯纳米复合材料,并对其做了以下表征和测试:X射线衍射分析、透射电子显微分析、傅里叶变换红外光谱分析、紫外-可见光漫反射光谱分析和可见光催化分解水产氢活性分析。结果表明,复合材料中的石墨烯有效阻止了硫化镉的团聚,增大了其比表面积,且适量的石墨烯可大幅增加复合物的催化活性。产物中,硫化镉与石墨烯的最佳质量比为2.0 wt％,此时以三乙醇胺为牺牲剂,在0.5 wt%贵金属Pt的共催化作用下复合物的可见光催化水解制氢速率可达1.096 mmol·h-1。进而证明了石墨烯作为半导体纳米材料的良好载体,不仅可以提高硫化镉的分散程度,更可加快光生电荷的迁移速率,提高复合材料的催化活性和光稳定性。这一研究揭示了石墨烯作为半导体材料载体在能源转化领域,尤其是光催化分解水制氢方面的潜在应用。
　　在此基础上,我们通过阴(阳)离子掺杂的方法对硫化镉/石墨烯复合材料进行改性,对所制得的催化剂做了以下表征和测试:X射线衍射分析、透射电子显微分析、紫外-可见光漫反射光谱分析和可见光催化分解水产氢活性分析。结果发现,掺杂阳离子 Zn2+制备的硫化物/石墨烯复合材料的可见光催化水解制氢速率有小幅提高,然而掺杂阴离子 Cl-和 Br-制备的硫化物/石墨烯复合材料其相应性能被减弱。因此,适当掺杂阳离子可扩宽复合材料对光的响应范围,进一步提高复合材料光催化水产氢效率,这也为今后合成更复杂的硫化物/石墨烯复合材料提供了新的思路。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 半导体光催化剂的光催化原理

1.3 半导体光催化活性影响因素

1.4 硫化物光催化材料

1.5 石墨烯的研究意义

1.6 硫化物/石墨烯复合纳米材料的制备合成

1.7 室温固相法的应用

1.8 选题的目的及意义

第二章 CdS/GN的室温固相合成及光催化制氢性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 Zn2+掺杂CdS/GN的室温固相合成及光催化制氢性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 Cl-和Br-掺杂CdS/GN的室温固相合成及光催化制氢性能

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 结论

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果