制备过程和表面改性对煤质活性炭官能团影响规律研究

摘要

活性炭作为一种优质吸附剂,其应用越来越广泛,目前已广泛应用于环境保护、化学工业、食品加工、药物精制等各个领域。柱状活性炭主要是应用于气体的吸附,压块破碎活性炭主要是应用于液体的吸附。活性炭的表面官能团的种类与数量决定了活性炭的表面化学性质,而化学性质决定了活性炭的化学吸附特性。活性炭的表面官能团主要是由制备过程和后处理技术来决定。通过研究制备过程和表面改性,可以大大改善活性炭对特定吸附物质的吸附能力。
　　本文以山西大同(DT)弱黏煤为原料,采用水蒸汽活化法制备压块破碎活性炭。以宁夏太西(TX)无烟煤为原料,添加煤焦油黏结剂,采用水蒸汽活化法制备柱状炭。考察了炭化升温速率、炭化停留时间、炭化终温、活化温度和活化烧失率等因素对煤质活性炭性能的影响。通过改变不同的后处理方式对活性炭表面化学性质进行改性,对柱状活性炭采用高温硝酸氧化改性和微波辐射改性,对压块破碎活性炭采用高温盐酸改性和热处理改性。利用傅里叶红外光谱、Zeta电位、Boehm化学滴定、元素分析、碘吸附值和亚甲蓝吸附值测定等手段,对制备过程和表面改性得到的活性炭的表面官能团含量、种类以及吸附性能的变化进行表征。
　　本文中研究了原料煤在不同温度等级热处理加热后得到的FTIR谱图。结果表明,DT原煤含有较多的 C-O-C、-CH3、-CH2-等官能团,含有少量的-OH和-COOH,TX原煤含有少量的-COO-、-OH、C-O-C与-CH2-等官能团。原煤中的侧链在450℃时分解,含氧官能团在600℃时几乎完全分解。
　　本文研究不同制备过程工艺条件对煤质活性炭性能的影响。单因素结果表明,升温速率10℃/min、炭化终温600℃、炭化停留时间30min、活化温度980℃与烧失率50％的条件下得到的压块破碎活性炭具有较高含量的表面官能团;升温速率10℃/min、炭化终温700℃、炭化停留时间60min、活化温度980℃与烧失率60%的条件下得到的柱状活性炭具有较高含量的表面官能团。通过傅里叶红外谱图发现,压块破碎活性炭与柱状活性炭中均含有羟基和单键氧官能团,制备过程中工艺条件的改变对谱图中峰值的影响较小,说明对活性炭中官能团类别的影响不显著。
　　本文最后重点研究了活性炭的表面改性。采用高温硝酸处理和微波辐射改性处理柱状活性炭,高温盐酸处理和热处理改性压块破碎活性炭。结果发现硝酸氧化在柱状活性炭表面增加了柱状活性炭表面-OH和 C-O-C官能团,明显增加了-COO-官能团,1.5mol/L得到的活性炭表面酸性基团含量达到0.898mmol/g。高温盐酸处理增加活性炭表面含单键氧的官能团,同时增强压块破碎活性炭表面酸性,在1.5mol/L得到的活性炭表面酸性官能团达到0.301mmol/g。经过微波辐射热处理改性后的活性炭表面含氮的碱性基团增加,含氧官能团发生热分解,使得柱状活性炭表面PHpzc的值增大,840W处理得到的活性炭碱性官能团含量达到0.879mmol/g。热处理改性后活性炭碱性基团相对含量提高,800℃时碱性官能团含量达到0.684mmol/g。与传统加热方式相比,微波辐射加热具有更好的穿透性,能够使得物料受热均匀。

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1 绪论

1.1 活性炭的研究背景（ The Backgrounds of Activated Carbon Research）

1.2活性炭的结构（Structures of Activated Carbon）

1.3活性炭的应用（Applications of Activated Carbon）

1.4活性炭的表面性能及表面改性（Surface Properties and Surface Modification of Activated Carbon）

1.5 煤质活性炭的制备（ Preparations of Coal Based Activated Carbon）

1.6课题的提出、研究目标与内容（The Proposition, Contents and Purposes of this Project）

2 材料与试验方法

2.1实验原料（Materials）

2.2实验仪器及药品（Experimental Instruments and Reagents）

2.3活性炭的制备（Preparation of Activated Carbon）

2.4 柱状活性炭的表面改性（Surface Modification of Columnar Activated Carbon）

2.5压块破碎活性炭的表面改性（Surface Modification of Crushed Activated Carbon）

2.6活性炭性能的检测（Detection of Activated Carbon Properties）

3 制备过程对活性炭表面官能团的影响

3.1 炭化温度对煤的表面官能团的影响（ Surface Properties Analysis of Coal）

3.2 炭化升温速率对活性炭表面官能团的影响（ Influence of Carbonization Heating Rate on Activated Carbon Functional Groups）

3.3炭化终温对活性炭表面官能团的影响（Influence of Carbonization Temperatures on Activated Carbon Functional Groups）

3.4 炭化停留时间对活性炭表面官能团的影响（ Influence of Carbonization Residence Times on Activated Carbon Functional Groups）

3.5 活化温度对活性炭表面官能团的影响（Influence of Activation Temperatures on Activated Carbon Functional Groups）

3.6 烧失率对活性炭表面官能团的影响（ Influence of Activation Burn-off on Activated Carbon Functional Groups）

3.7本章小结（Summary）

4 表面改性对活性炭表面性能的影响

4.1 硝酸处理改性对柱状活性炭表面性能的影响（ Influence of Nitric Acid Treatment Modification on Surface Properties of Columnar Activated Carbon）

4.2 盐酸处理改性对压块破碎活性炭表面性能的影响（Influence of Hydrochloric Acid Treatment Modification on Surface Properties of Crushed Activated Carbon）

4.3 微波辐射改性对柱状活性炭表面性能的影响（ Influence of Microwave Radiation Modification on Columnar Activated Carbon Surface Properties）

4.4热处理改性对压块破碎活性炭表面性能的影响（Influence of Heat Treatment Modification on Surface Properties of Crushed Activated Carbon）

4.5小结（Summary）

5 结论

参考文献

作者简历

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