溶液燃烧合成铋基氧化物及其光催化性能研究

摘要

光催化处理技术因其在污水处理方面绿色、高效的特点引起人们的广泛关注。其中，铋基氧化物因其较宽的可见光吸收范围和在可见光照射下产生超氧基/氢氧自由基的能力，被认为是颇具发展潜力的光催化剂。溶液燃烧合成是一种快速、节能的制备方法，利用反应物之间发生的自蔓延放热反应进行材料合成。本论文主要通过简单、高效的溶液燃烧合成的方法快速制备铋基氧化物，并通过贵金属负载、构建复合体系等手段对其进一步的改性处理以提升光催化性能。 本文以酒石酸和硝酸铋为基础反应原料，采用溶液燃烧合成的方法控制合成两种晶型的Bi2O3粉体，之后采用NaOH溶液浸渍处理前驱体β-Bi2O3获得α/β-Bi2O3异质结；在溶液燃烧合成基础反应体系中添加硝酸银引入Ag源，控制合成了不同Ag负载量的Ag/Bi5O7NO3复合光催化材料；此外还可将铋基氧化物与其他半导体金属氧化物复合，如构建Bi2Mo3O12/MoO3复合体系，以达到提升光催化性能的目的。 实验结果表明，溶液燃烧合成过程中，控制燃料比（燃料/氧化剂）和加热温度可以控制合成α，β两种晶型结构；以β-Bi2O3为前驱体，用碱溶液（NaOH溶液）处理快速制备α/β-Bi2O3异质结。α-Bi2O3、β-Bi2O3及α/β-Bi2O3异质结对罗丹明B溶液（RhB）有一定的光催化降解能力，其中α/β-Bi2O3异质结在180min对RhB的降解率可达86%。 首次采用溶液燃烧合成制备得到Bi5O7NO3，此外在反应物中通过添加不同含量硝酸银作为Ag源，控制合成了不同Ag掺杂量的Ag/Bi5O7NO3复合光催化材料。EDS结果显示，Ag均匀分布在Bi5O7NO3基片上，由TEM可清晰观测到Ag与Bi5O7NO3的晶格条纹。Ag的加入提高了光生电子空穴对的分离率，有效提升了Bi5O7NO3光催化降解甲基橙（MO）的效率；其中5mol%Ag/Bi5O7NO3材料在60min内对MO的降解率可达95%左右，明显高于纯Bi5O7NO3（64%，60min）。在该光催化反应体系之中，具有强氧化性的O2-与MO反应生成CO2、H2O等小分子物质。 采用MoO3对铋基氧化物进行修饰改性，构建Bi2Mo3O12/MoO3复合体系以提升光催化性能。SEM结果表明颗粒状的Bi2Mo3O12负载在片状的MoO3上。MoO3及Bi2Mo3O12/MoO3复合光催化材料均表现出优异的刚果红（CR）降解能力，其中，当钼酸铵和硝酸铋的摩尔比为1∶2时，在60min内对CR的降解率可达83%左右，明显高于纯Bi2O3（23%，60min）。

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致谢

变量注释表

1 绪论

1.1.1单元铋基氧化物

1.1.2铋系氧化物光催化剂

1.2铋基氧化物的制备和改性方法

1.2.1铋基氧化物的制备方法

1.2.2铋系复合材料的改性方法

1.3.1溶液燃烧合成基本原理

1.3.2溶液燃烧合成反应类型

1.4.1半导体光催化作用原理

1.4.2光催化反应的影响因素

1.5本论文的研究目的、内容和意义

2 实验材料及研究方法

2.1实验药品

2.2实验设备

2.3工艺流程

2.3.1 溶液燃烧合成制备α，β-Bi2O3及α/β-Bi2O3

2.3.2 溶液燃烧合成Ag/Bi5O7NO3复合材料

2.3.3溶液燃烧合成Bi2Mo3O12/MoO3复合材料

2.4.1 物相分析

2.4.2 微观形貌分析

2.4.3 成分分析

2.4.4 光谱学测试分析

2.5光催化性能表征

3 溶液燃烧合成α,β-Bi2O3及α/β-Bi2O3异质结

3.1反应条件对物相结构的影响

3.2产物之间的形貌对比分析

3.3氧化铋的光谱学分析

3.4氧化铋光催化降解罗丹明B

3.5本章小结

4 溶液燃烧合成Ag/Bi5O7NO3复合材料

4.1Ag/Bi5O7NO3复合材料的物相结构分析

4.2Ag负载量对形貌结构的影响

4.3Ag/Bi5O7NO3复合材料的光谱学分析

4.4 Ag/Bi5O7NO3 复合材料光催化降解甲基橙

4.5 本章小结

5 溶液燃烧合成制备Bi2Mo3O12/MoO3复合材料

5.1原料配比对产物物相结构的影响

5.2 Bi2Mo3O12/MoO3 复合材料的形貌结构分析

5.3 Bi2Mo3O12/MoO3 复合材料的光谱学分析

5.4 Bi2Mo3O12/MoO3复合材料光催化降解刚果红

5.5本章小结

6 结论

参考文献

作者简历

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