金属掺杂的碳纳米材料的制备及其光电催化活性研究

摘要

能源是人类活动得以持续的基础。在能源日益缺乏的时代，对于新能源的探索与利用尤为重要。水分解产生的氢气和氧气被认为是高效的新能源，其大量生产是缓解能源危机的重要方式之一，然而其催化剂效率较低。因此，研制高效的催化剂已成为开发新型能源、减缓能源危机的重大课题之一。碳纳米材料由于含量丰富、廉价、毒性低受到越来越多的关注。作为碳纳米材料的成员之一，碳点（CQDs）由于其高水溶性、强稳定性、易修饰性以及独特的光学性质等已被广泛地应用于光电催化领域。本文制备了银纳米粒子/碳点复合物（Ag/CQDs）、钴氮共掺杂的碳纳米材料（Co/N/C）以及镍纳米粒子/碳点复合物（Ni/CQDs），对其结构进行了一系列表征，并进一步研究其光电催化活性及催化机理。
　　本研究主要内容包括：⑴以硝酸银和CQDs为原料，通过简单的方法制备了Ag/CQDs复合物。通过透射电镜、X射线粉末衍射仪、拉曼光谱仪、紫外-可见吸收光谱仪、X射线光电子能谱仪等仪器表征了Ag/CQDs复合物的结构。在以叔丁基过氧化氢为氧化剂、温度为60℃的条件下，对其催化活性进行了研究。实验结果表明：该复合催化剂对环己烷的氧化表现出了高效的催化活性。环己烷的转化率可达58.9％，对环己酮的选择性为84.6%。此外，实验证明了Ag/CQDs的光催化活性归因于Ag NPs和CQDs的协同作用。⑵以VB12和CQDs为原料，通过一步热解的方法制备得到多孔钴氮共掺杂的碳纳米材料（Co/N/C）。通过改变VB12和CQDs的初始质量比可调控钴和氮的掺杂量。通过高分辨透射电镜、氮气吸附脱附曲线（BET）、X射线粉末衍射仪和X射线光电子能谱仪等仪器对其结构进行了表征。结果表明Co/N/C为多孔有序的结构。通过氧还原反应对 Co/N/C材料的催化活性进行研究。实验结果表明：Co/N/C在酸性（0.1 M HClO4溶液）和碱性（0.1 M KOH溶液）电解液中氧还原反应都表现了高效的催化活性。进一步的研究结果表明：当热解温度为700℃且钴和氮的掺杂量分别为1.12%和2.92%时，Co/N/C对氧还原反应的催化活性最高。⑶将氢氧化镍/碳点复合物（Ni(OH)2/CQDs）通过高温热解制备得到Ni/CQDs复合物。通过透射电镜、X射线粉末衍射仪和X射线光电子能谱仪等仪器表征了Ni/CQDs复合物的结构。通过电化学析氢反应研究Ni/CQDs复合物的催化活性。实验结果表明：在强碱性条件下（1 M KOH溶液），Ni/CQDs表现出高效的电化学析氢催化活性。进一步的实验结果表明光照可提高Ni/CQDs复合催化剂的催化活性。

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第一章 绪论

1.1催化反应概述

1.2 CQDs概述

1.3 本课题的立题依据、意义及研究内容

参考文献

第二章 银修饰的碳点的制备及其对环己烷的选择性催化氧化性能研究

2.1 前言

2.2 仪器与试剂

2.3 实验与表征

2.4 结果与讨论

2.5 结论

参考文献

第三章 多孔钴氮共掺杂碳纳米结构的制备及其对氧还原反应催化活性的研究

3.1 前言

3.3实验和表征

3.4结果与讨论

3.5结论

参考文献

第四章 镍纳米粒子/碳点复合物对析氢反应的催化活性研究

4.1 前言

4.2仪器与试剂

4.3实验及表征

4.4结果与讨论

4.5结论

参考文献

第五章 总结

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

致谢