等离子激元材料体系的非局域、非线性光学性质研究

摘要

本文主要关注等离子激元材料体系中两个比较重要的物理现象：介电非局域性和非线性光学响应。以典型的纳米核壳颗粒体系为例，我们研究该体系中介电非局域和等离子激元依赖的非线性光学性质及其相互影响。具体研究内容分为以下几方面：
　　1.非局域双金属核壳结构纳米颗粒表面拉曼散射特性
　　在准静态下，我们研究了非局域双金属核壳纳米颗粒为基底的表面拉曼增强散射（SERS）。首先推导出表面附着分子的非局域双金属核壳纳米颗粒的多重极化率，然后运用Gersten-Nitzan模型研究了该结构的表面增强拉曼散射性质。计算结果表明，这种非局域双金属核壳结构的纳米颗粒存在两个 SERS增强峰，同时，金属介电非局域会导致 SERS增强峰值的减小和对应共振频率的蓝移。此外，在非局域的金核中我们发现了一种异常的电场震荡模式-纵波模。在考虑金属介电非局域性的情形下，该研究能让我们更好地从纳米光学及等离子激元角度下理解SERS机制。
　　2.非局域金属纳米柱（球）的等价介电常数、磁导率及多重Fano共振
　　我们解析得到了具有空间色散特性（非局域）的金属纳米柱的等价介电常数和等价磁导率。计算表明，将等价介电常数代入局域的全波电磁散射理论所得到的消光谱，与通常的非局域全波电磁散射理论得到的消光谱相比，两者的结果吻合得非常好，特别是在纳米柱尺寸非常小的时候。此外，当电磁波照射到非局域金属纳米柱上时，我们发现在其消光谱上出现多重 Fano共振现象。这种 Fano共振主要来源于不同种偶极纵模间的相互作用，能够使金属纳米柱在完全隐身和超强散射两种状态下进行快速切换。利用得到的等价介电常数，我们能准确地预测非局域金属纳米柱完全隐身和超强散射对应的频率。该研究对于光学纳米转换器和纳米内存的设计有一定的理论指导意义。
　　3.非局域核壳金属纳米颗粒激光器的激发条件及增益阈值研究
　　利用非局域全波散射理论，我们建立了非局域核壳金属纳米颗粒激光器的激发条件并研究其增益阈值与其他物理参数间的关系。我们考虑两种不同的核壳颗粒结构：第一种为非局域金属核-增益壳型，第二种为增益核-非局域金属壳型。对于前一种结构的纳米颗粒激光器，当考虑金属介电非局域性时，激发所需的增益阈值和增益基质的折射率会提高。这一现象趋势可以用前面得到的非局域金属纳米颗粒的等价介电常数进行定性解释。在增益核-非局域金属壳型激光器中，存在两种不同的激发态，分别对应于非局域金属壳的对称和反对称耦合模态。通过合理调节周围环境介质和增益基质材料的折射率，在两种激发态下我们都可以获得较低的增益阈值，同时保持可调的尺寸参数空间。研究结果表明，非局域对增益阈值和增益基质折射率的影响在两种激发模态下不一致。
　　4.高介电核-非局域金属壳型纳米颗粒的超散射研究
　　基于非局域全波电磁理论，我们研究了高介电核-非局域金属壳型纳米颗粒的散射性质。该种核壳颗粒能同时支持不同级次的电磁散射极。通过合理设计核壳颗粒的半径比我们能够实现不同种散射极的简并叠加，如电偶散射极和磁偶散射极的叠加及电四和磁四散射极的叠加，从而得到超越单一级次散射强度极限的超散射。我们证明，对于此种核壳颗粒存在两种获取超强散射态的简并叠加方式。此外，由于非局域效应是一种表面效应，因此当颗粒尺寸较大时，即使非局域金属壳层很薄，这种核壳颗粒的非局域光学效应不是非常明显。
　　5.核壳纳米颗粒复合材料体系的非线性光学双稳性质研究
　　我们提出了一种基于三维石墨烯颗粒的复合材料，这种复合材料由包裹石墨烯的介电纳米颗粒浸入周围基质构成。在准静态近似下，我们解析获得复合材料的有效三阶非线性系数和非线性双稳方程。并研究内外电场的光学双稳与物理参数间的关系，为实现低阈值光学双稳提供理论支持。同时，我们研究了由这种复合材料构成的介电板的透射反射性质，发现透射率与外加电场强度也呈双稳关系。此外，为了探究金属介电非局域性与非线性的耦合关系，揭示非局域性对光学双稳的影响，我们研究了二维情形下，Kerr介电核-非局域金属壳纳米柱的散射特性及其二维复合材料体系的非线性光学双稳性质。在准静态近似下，我们推导得到了非局域下核壳柱的散射系数及内外电场系数。讨论金属介电的非局域对复合材料体系远场散射的调制作用，及对该体系远近场光学双稳的影响。并获得非局域可调的 Fano散射共振及非局域增强的近场远场光学双稳。

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第一章 绪 论

1.1等离子激元的研究前沿进展

1.2支持表面等离子激元的两种纳米材料结构介绍

1.3本课题的工作

参考文献：

第二章 非局域双金属核壳结构纳米颗粒表面拉曼散射特性

2.1前言

2.2单分子附着于非局域双金属核壳结构纳米颗粒的SERS增强因子

2.3单分子附着于非局域双金属核壳结构纳米颗粒的多级极化率

2.4数值计算结果

2.5本章小结

参考文献：

第三章 非局域金属纳米柱（球）的等价介电常数、磁导率及多重Fano共振

3.1前言

3.2非局域有效媒质理论

3.3非局域金属纳米柱（球）的等价介电常数、等价磁导率

3.4数值计算结果

3.5本章小结

参考文献：

第四章 非局域核壳金属纳米颗粒激光器的激发条件及增益阈值研究

4.1前言

4.2非局域核壳金属纳米颗粒激光器的激发条件及增益阈值定义

4.3数值计算结果

4.4本章小结

参考文献：

第五章 高介电核-非局域金属壳型纳米颗粒的超散射研究

5.1前言

5.2金属壳纳米颗粒的非局域全波散射理论

5.3非局域金属核壳纳米颗粒多重散射极的简并重合

5.4高介电核-非局域金属壳纳米颗粒的平面波导描述

5.5本章小结

参考文献：

第六章 核壳纳米颗粒复合材料体系的非线性光学双稳性质研究

6.1前言

6.2三维体系：外层包裹石墨烯的介电纳米颗粒复合材料

6.3二维体系：非线性核-非局域金属壳型核壳纳米柱复合材料

6.4本章小结

参考文献：

第七章 总结

攻读博士学位期间公开发表的论文及科研成果

致谢