基于量子限域效应的低维功能纳米材料的计算研究及理论设计

摘要

近几年来，低维功能纳米材料因其优异的特性及潜在的实际应用价值，已经成为当今纳米材料研究的前沿和热点。理论研究和设计低维功能纳米材料，并对其物理和化学性质进行分析，有助于人们更好的理解和认识低维功能纳米材料。另外，通过理论指导实践，还可以帮助人们更好的将低维功能纳米材料应用于纳米器件、纳米新能源、纳米催化等新兴领域。虽然目前科学家们对应用于各个领域的低维功能纳米材料的研究，已经取得了许多突破性的进展，但是不可避免的还存在一系列的问题有待解决。例如，目前已有的一维导电纳米线在稳定性或建立有效纳米线-电极接触等方面还存在问题，严重影响和阻碍了纳米器件在实际生活中的广泛应用；钙钛矿固有的不稳定性仍然是阻碍钙钛矿太阳能电池工业生产和应用的主要难题；单原子催化剂实际制备困难，且贵金属成本高等等。
　　本论文利用第一性原理计算(DFT)与电子输运计算、扫描隧道显微镜(STM)模拟相结合，对硼烯纳米带、钙钛矿表面缺陷和基于二维衬底的单原子催化剂进行了系统的研究。本论文的主要内容包括以下几个方面：
　　1.我们采用密度泛函理论和电子输运计算，考察了硼烯纳米带的原子结构、稳定性、导电性以及硼烯纳米带与Ag(111)表面之间的相互作用等，论证了其未来在纳米电路中作为一维纳米导线的可能性。
　　2.我们采用DFT计算和STM模拟，对CH3NH3PbBr3钙钛矿表面缺陷进行了系统地研究，揭示了CH3NH3PbBr3钙钛矿表面缺陷的化学身份，并分析了缺陷对钙钛矿材料稳定性的影响，可以为稳定CH3NH3PbBr3钙钛矿材料的发展提供重要的信息。
　　3.我们通过理论模拟设计了基于单层VS2的过渡金属单原子催化剂，并筛选出了能够在VS2表面单原子分散的非贵金属Fe和Cu原子。非贵金属单原子催化剂不仅可以提高催化剂的原子利用率和反应活性，还能大大降低生产成本。
　　总的来说，本论文通过计算研究和理论设计，（1）成功证明了硼烯纳米带于未来纳米电路中作为一维纳米连接导线的可能性；（2）通过钙钛矿表面缺陷的研究为理解 CH3NH3PbX3钙钛矿的不稳定性提供了重要的信息；（3）成功筛选出了可以在单层VS2表面单原子分散的非贵金属催化剂Fe和Cu，为解决低维功能纳米材料领域目前存在的一些难题提供了可靠的理论依据。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 硼烯及硼烯纳米带

1.3有机-无机混合钙钛矿太阳能电池

1.4基于二维层状材料的过渡金属单原子催化剂

1.5本文的研究意义

第二章 理论研究基础和软件介绍

2.1密度泛函理论

2.2交换关联泛函

2.3 vdW修正

2.4 STM（Scanning Tunneling Microscopy）模拟

2.5计算软件介绍

第三章 稳定金属性硼烯纳米带的第一性原理研究

3.1引言

3.2计算方法

3.3结果与讨论

3.4本章小结

第四章CH3NH3PbBr3钙钛矿表面缺陷及其电子结构的第一性原理计算

4.1引言

4.2计算方法

4.3结果与讨论

4.4本章小结

第五章 基于单层VS2的过渡金属单原子催化剂的第一性原理计算

5.1引言

5.2计算方法

5.3结果与讨论

5.4本章小结

第六章 总结

参考文献

攻读硕士学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

致谢