纳米材料在光（电）催化分解水和还原CO2中的研究

摘要

能源短缺和环境污染是人类社会面临的全球性问题和挑战。当前世界能源消耗仍然以化石燃料为主。令人担忧的是，人类社会日益增长的活动不仅加速化石燃料的消耗，还会导致温室气体排放的增加，打破了自然界的碳平衡。太阳能的合理利用是未来实现能源可持续发展和人类生态文明的一个重要途径。通过光催化和光电催化实现人工光合作用是利用太阳能大规模合成燃料（通过水分解和二氧化碳还原）和解决二氧化碳排放的可行性策略。本论文包含了作者围绕纳米材料在光电解水和光催化还原CO2中的应用而开展的四项主要研究工作。
　　CuWO4是具有合适的带隙和高化学稳定性的新兴半导体材料。然而，CuWO4的光电解水性能仍很不理想，这在很大程度上要归因于它的低电荷分离效率。在第一项工作中，我们证明通过设计三维分层纳米结构可以部分缓解这个问题。在光照下，我们的CuWO4纳米片阵列光阳极表现出比所有现有CuWO4基材料高两倍的光电流密度和光电转化效率（IPCE）。此外，我们又通过合成BiVO4/CuWO4的异质结结构，进一步解决了电荷分离效率低的问题。
　　第二项工作中，我们研究了Bi2WO6作为光电阳极在光电解水中的应用。测试结果表明，具有纳米结构的Bi2WO6光电阳极光电流密度为0.34mA/cm2（1.23V vs. RHE）。但Bi2WO6纳米结构光电阳极非常不稳定，性能衰减的较快，我们发现其原因可能是Bi2WO6在反应中不断溶解所致。
　　第三项工作中，我们以ZnAl-LDH为研究对象，主要研究了其在光催化还原CO2中的性质。结果表明，具有层状结构的ZnAl-LDH虽然也具有光催化还原CO2的性质，但是其产率太低并且产物以CO为主。通过剥离，我们成功制备了单层的ZnAl-LDH纳米片，并首次将其应用于光催化还原CO2领域。光催化测试结果表明通过剥离其光催化活性提高了近100倍，并且产物以CH4为主，并且揭示了单层LDH材料在产物选择性上与其前驱体材料的不同的现象。
　　第四项工作中我们通过设计ZnAl/C3N4催化剂，进一步提高ZnAl-LDH光催化还原二氧化碳的性能。虽然ZnAl-LDH不具备可见光吸光性能，但是其与C3N4相复合后，利用两者的协同效应，大大的加强了其在可见光下的CO2光催化还原性能。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 光电化学（PEC）分解水

1.2.1 光电化学（PEC）分解水简介

1.2.2 光电化学（PEC）分解水的基本原理

1.2.3 几种常见的半导体光电化学（PEC）材料

1.2.4 提高光电化学（PEC）效率的方法

1.3 半导体光催化还原CO2

1.3.1 半导体光催化还原CO2简介

1.3.2 半导体光催化还原CO2基本原理

1.3.3 光催化还原CO2的半导体材料

1.4 本论文研究意义及研究内容

第二章 钨基纳米材料在光电解水中的应用探索

2.1 引言

2.2 CuWO4纳米片及其异质结结构在光电解水中的应用探索

2.2.1 CuWO4纳米片的制备

2.2.2 材料表征工具和光电化学测试方法

2.2.3 实验结果分析

2.2.4 PVP处理CuWO4电极和尝试其它的优化方法

2.2.5 CuWO4/BiVO4异质结结构和CuWO4/BiVO4/Ni材料

2.3 Bi2WO6纳米结构在光电解水中的应用探索

2.3.1 Bi2WO6材料的制备

2.3.2 材料表征工具和光电化学测试方法

2.3.3 实验结果的分析

2.4 结论及展望

第三章 ZnAl-LDH在光催化还原CO2中的应用探索

3.1 引言

3.2 ZnAl纳米片在光催化还原CO2中的应用探索

3.2.1 ZnAl纳米片的制备

3.2.2 材料表征工具和光催化系统

3.2.3 实验结果分析

3.3 ZnAl/C3N4纳米片复合催化剂在光催化还原CO2中的应用探索

3.3.1 ZnAl/C3N4纳米片复合催化剂的制备

3.3.2 材料表征工具和光催化系统

3.3.3 实验结果分析

3.4 结论及展望

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

附录：名词缩写说明

参考文献

致谢