基于DNA纳米结构研究金纳米颗粒表面等离子体共振性质

摘要

金纳米颗粒所具备的表面等离子体共振（SPR）性质与颗粒的尺寸、间距、形貌以及组成密切相关，其组装体结构因具有优异的光学性质、稳定的化学组成以及良好的生物相容性而在生物检测分析中被广泛应用。目前，金纳米结构的制备方法主要分为自上而下刻蚀法和自下而上自组装法，其中自组装方法较为简单、成本也较为低廉，但是利用普通的自组装方法很难得到离散的金纳米结构，而DNA折纸的出现则为解决这一问题提供了可能。DNA折纸结构由一条长的骨架链和多条短的订书钉链组成，每条订书钉链都是完全可寻址的，因此可以作为精确组装金纳米颗粒的模板。 本论文主要的研究内容是利用DNA结构组装金纳米颗粒（AuNPs）进而通过表面增强拉曼散射（SERS）研究其表面等离子体共振性质，具体如下： 1.我们以二维矩形DNA折纸为平台构建金纳米颗粒滚动体系，一个金纳米颗粒作为参照物固定不动，之后通过链置换反应驱动另一个金纳米颗粒单方向滚动，整个动态过程使用原子力显微镜（AFM）进行表征。起初两个金纳米颗粒处于同一轴线上，间距最小，等离子体共振最强，而随着滚动的进行，间距越来越大，等离子体共振逐渐减弱。该现象与SERS信号检测结果相一致。 2.DNA折纸的分辨率只有6nm，这对调节金纳米颗粒的间距有着较大限制，而环形DNA双螺旋以其2nm的分辨率成为理想的候选结构。我们首先利用酶合成96nt环形DNA单链，然后将其作为骨架和预先设计好的订书钉链互补形成DNA纳米管。这种纳米管由三个环形DNA双螺旋横向堆积而成，长度约为9nm，直径约为10nm。通过延伸订书钉链作为连接链能够以DNA纳米管单体为基本单元构建三聚体、四聚体和四面体四聚体结构，但由于这些结构尺寸较小，故采用聚丙烯酰胺凝胶电泳（PAGE）对其进行表征，每种目标结构的条带均能明显地观察到。 3.DNA纳米管单体、三聚体、四聚体和四面体四聚体具有良好的刚性并且可以很好地控制金纳米颗粒之间的距离。我们使用这些结构组装金纳米颗粒构建金纳米颗粒二聚体、三聚体、四聚体和四面体四聚体，并通过琼脂糖凝胶电泳（AGE）对这些等离子体纳米结构进行纯化以及透射电子显微镜（TEM）进行表征，之后统计每种结构的产率。此外，我们还对金纳米颗粒二聚体结构进行了SERS信号检测，发现其具有良好的表面等离子体共振性质。

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