基于等离子体共振增强的倒置钙钛矿太阳能电池的研究

摘要

在过去的几年中，有机无机杂化钙钛矿由于其消光系数高、能带宽度大、优良的双极特性等优点而备受研究者关注。自2009年至今不到十年的时间里，钙钛矿太阳能电池的光电转化效率从最初的3.8%飞速提升至22%以上。目前，光明的发展前景使钙钛矿太阳能电池的研究热潮有增无减。 钙钛矿活性层结晶质量是影响器件性能的首要因素，论文首先针对传统两步旋涂法制备钙钛矿太阳能电池工艺中容易出现的问题（如过量PbI2残留、膜层重复工艺差等）进行了一系列的对比实验。分别研究了PbI2的溶液添加剂和膜层不同退火方式对活性层结晶质量和器件性能的影响，同时对CH3NH3I(MAI)的溶液浓度和溶剂组分进行了优化，使基础器件性能最终稳定在11-13%。 尽管甲胺碘化铅（CH3NH3PbI3即MAPbI3）作为活性层具有极好的光吸收能力，但是其在短波（＜550nm）和长波（＞750nm）附近的光吸收并不是很强，因此提升其光吸收能力可以进一步改善器件性能。表面等离子体共振（SPR）效应是改善活性层光吸收能力的有效途径，它利用金属纳米粒子（NPs）或周期性金属纳米结构产生的局部场和光散射来改善器件的光吸收。基于此，本文首先研究了Ag@SiO2纳米方在钙钛矿太阳能电池中的应用，在具体实验中将Ag@SiO2纳米方添加到PbI2溶液中并且对比了不同浓度的Ag@SiO2纳米方对器件性能的影响，实验发现纳米粒子浓度为2vol%时可获得最佳器件性能（14.20%），相比于基础器件提升了13.6%。Ag@SiO2纳米方的添加不会影响活性层的结晶和成膜，但其等离子共振增强效应能够增强活性层的光吸收能力，因此使得器件性能明显提升。 其次，将Au@PSS四面体添加到倒置钙钛矿太阳能电池活性层与空穴传输层的界面处，研究等离子体共振效应对器件性能的影响并分析其内在机理。在实验中同样分析了纳米粒子浓度对器件的影响，结果表明当浓度为4vol%时有最佳的提升效果，器件性能为16.53%，相比于基础器件提升了18.8%。通过紫外-可见光吸收（UV-vis）实验发现，Au@PSS四面体的掺杂能提升活性层的光吸收能力。稳态-瞬态光致发光谱和电化学阻抗谱进一步证明，Au@PSS四面体还有利于激子的解离和空穴在界面的传输。之后利用时域有限差分法（FDTD）对Au@PSS四面体的局域场进行了模拟，模拟结果显示Au@PSS四面体具有极强的局域场，比其它形貌纳米粒子（如球状、棒状等）的局域场强100倍左右，极强的局域场使得Au@PSS四面体的等离子体共振增强效应更加明显，因此器件性能的提升效果更为显著。

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