平流层臭氧对人类活动的非线性响应机理分析

摘要

本文改进了Yang&Brasseur(1994)建立的平流层臭氧光化学反应箱模式,在原有模式基础上引进溴族,并考虑了辐射反馈效应,以中纬度地区平流层下部约18KM处的臭氧光化学过程为基础,建立了平流层臭氧异相光化学箱式模式,分为四种情形:模式一(Ox／HOx／NOx／Clx／Aerosol)、模式二(Ox／HOx／NOx／Clx／Brx／Aerosol)、模式三(Ox／HOx／NOx／Clx／Aerosol／T)、模式四(Ox／HOx／NOx／Clx／Brx／Aerosol／T)。分析大气成分平均态的变化,研究在不同气溶胶表面积条件下,以及在不同的外源强迫条件下,平流层臭氧对人类活动(NOx,CLx,BrOx)排放的依赖性,着重研究在溴族、温度辐射反馈效应参与前后,外源物质对系统影响的不同。
　　 单就气溶胶本身来说,它对臭氧光化系统的影响能力是有限的。氮氧化物本身是臭氧的消耗物质,但是在做试验时我们发现,在当前状态附近,氮氧化物的增加会导致臭氧浓度的上升。当排放量继续增加时,臭氧浓度达到最大值后开始下降。
　　 氯化物对系统结构的影响比较大。随着氯化物排放强度增加,臭氧浓度经历了慢快慢的变化过程,并且是从一个较高的浓度状态,下降到一个低浓度状态。在于气溶胶的耦合过程中,还发现当气溶胶浓度较高时,氯化物的排放会导致系统出现周期解。
　　 溴化物的加入,对其他物质变化所造成的曲线结构的影响要依赖于气溶胶的作用,其本身对系统结构的影响较小。溴族的加入使得氮氧化物对臭氧的影响曲线变化较大,使得原本出现臭氧浓度增长的过程消失:对氯族也有影响,仅使出现周期解的范围缩小,并且出现稳定解和周期同时存在的现象。溴族本身对臭氧的影响能力较强,它的增加,会导致臭氧浓度显著下降。
　　 对比三种控制参量,我们发现,在对系统结构的影响方面,氯族>溴族>氮族。单纯对臭氧浓度的影响效率方面,溴族>氯族>氮族。气溶胶本身对光化系统结构的影响有限,但是当和其他三种外源物质耦合作用时,可以导致系统发生结构失稳。并且气溶胶对氮族的影响最大,氯族次之,溴族最小。
　　 在模式三和模式四中,温度变化的趋势和臭氧变化趋势几近相似。当臭氧为稳态时,温度也呈现稳态,当臭氧为周期性震荡时,温度也随着周期性震荡。在模式四的研究中,发现虽然臭氧浓度下降了三个数量级,但温度却只下降了3K左右。从我们的研究结果来看,化学成分的变化,并不是导致臭氧层温度变化的主要因素。

目录

文摘

英文文摘

第一章 前言

1.1 臭氧非线性响应问题的研究意义

1.1.1 平流层臭氧的自然变化和生成与破坏的化学机制

1.1.2 人类活动对平流层臭氧的长期影响

1.2 研究现状

1.2.1 国外研究进展

1.2.2 国内研究进展

1.3 本文内容安排

第二章 平流层大气臭氧的化学过程

2.1 大气中的化学反应类型及其反应速率

2.2 平流层臭氧化学过程

2.2.1 纯氧大气中的化学反应

2.2.2 氢氧类化合物与臭氧的反应

2.2.3 氮氧化物与臭氧的反应

2.2.4 氯化物与臭氧的反应

2.2.5 溴化物与臭氧的反应

2.2.6 平流层异相化学反应

第三章 模式建立

3.1 非线性的大气光化系统的建立

3.2 计算方法

3.2.1 方程组积分方法

3.2.2 刚性问题处理方法

3.2.3 模式温度计算过程

3.3 模式中使用的所有化学反应

3.4 模式计算流程

第四章 定常温度的情况研究

4.1 模式一、二的相关参数及当前态对比

4.2 气溶胶对光化系统的影响

4.2.1 模式一中气溶胶对光化系统的影响

4.2.2 模式二中气溶胶对光化系统的影响

4.3 氮氧化物对光化系统的影响

4.3.1 模式一中氮氧化物对光化系统的影响

4.3.2 模式二中氮氧化物对光化系统的影响

4.4 氯化物对光化系统的影响

4.4.1 模式一中氯化物对光化系统的影响

4.4.2 模式二中氯化物对光化系统的影响

4.5 溴化物对光化系统的影响

4.6 本章小结

第五章 温度变化情况研究

5.1 气溶胶对光化系统的影响

5.1.1 模式三中气溶胶对光化系统的影响

5.1.2 模式四中气溶胶对光化系统的影响

5.2 氮氧化物对光化系统的影响

5.2.1 模式三中氮氧化物对光化系统的影响

5.2.2 模式四中氮氧化物对光化系统的影响

5.3 氯化物对光化系统的影响

5.3.1 模式三中氯化物对光化系统的影响

5.3.2 模式四中氯化物对光化系统的影响

5.4 溴化物对光化系统的影响

5.5 本章小结

第六章 结果和讨论

参考文献

致谢

作者简介