南京北郊黑碳气溶胶的污染特征及其来源解析

摘要

利用2015年1月～2016年12月南京北郊站点黑碳(black carbon，BC)气溶胶质量浓度的观测数据，对该地BC的时间变化特征及其影响因子进行了分析;同时结合黑碳仪模型，定量分析了化石燃料燃烧(BCff)和生物质燃烧(BCbb)排放的BC浓度大小。采用HYSPLIT后向轨迹模式和浓度权重轨迹(CWT)分析法等，讨论研究期内到达南京地区不同路径的空间特征、BC潜在源区的季节分布及其贡献特性等。主要结论如下: 1)南京北郊BC质量浓度的日均值为2200±1309 ng/m3。与2015年相比，2016年BC整体浓度水平明显降低，平均浓度下降约30％。BC浓度的季节变化呈冬季最高夏季低的特点，不同季节内BC浓度的频率分布表明，冬季BC重污染事件明显高于其他季节。BC浓度的日变化呈现双峰结构，峰值分别出现在06:00～09:00和19:00～22:00，二者的形成与人为活动、近地层气象条件以及大气边界层的动力状况密切相关。 2) BC和NOx、PM2.5的相关性较好，相关系数分别为0.67和0.61，存在共同来源。BC和CO、SO2存在一定的相关性，有部分共同来源。但较低的△BC/△CO比值说明生物质燃烧对南京北郊BC有着重要贡献。BC与风速的相关分析表明，当风速在1～3m/s时,BC浓度随风速增大而下降的幅度最大;当风速大于3m/s时，BC浓度随风速而变化的趋势并不明显。观测期间降水对BC浓度变化的作用较为显著，非降水期BC浓度大约是降水期的1.2倍。各季节BC浓度与边界层高度的日变化均呈明显的负相关，且清洁天平均边界层高度均大于污染天的边界层高度，表明边界层内的动力效应对BC浓度的变化起着重要作用。 3) BC吸收系数的日变化范围在10.5～199.1 Mm-1，大气消光系数范围在127.9～1764.3Mm-1，二者比值的变化范围在3％～46％，期间的平均值约为12.6％。霾和重度霾天气下，BC浓度及其吸收系数均值分别是非霾天气下的2倍和2.3倍。 4) BC的吸收波长指数(α)呈春冬季高而夏季较低的特点。BCbb贡献百分比(BCbb％)的频率分布也有类似特征，夏季BCbb％整体水平偏低而春冬季高值分布较多，春冬季节除了现有化石燃料排放来源外，生物质燃烧源的贡献有所增加。BCff和BCbb的分布表明:冬季BCff和BCbb有最大值，其他季节的BCff和BCbb浓度相对较小且值都较为接近。BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75％，说明化石燃料燃烧排放是南京北郊大气BC的主要来源。 5)观测期间南京北郊气流输送的四季变化特征明显，春、夏、秋季来自东面的海洋气流占有较大比例，对应BC浓度低值;而冬季来自西北内陆地区的气流所占比例较高，对应BC浓度高值。结合CWT的结果可知，影响南京北郊地区高浓度BC的主要源区除浙江、安徽以及江西和福建北部地区以外，河南、山东等局部地区对于南京北郊BC的浓度高值亦有一定贡献。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1大气黑碳气溶胶

1．2国内外研究进展

1．2．1国外研究进展

1．2．2国内研究进展

1．3本研究主要内容及目的

1．4特色与创新

第二章研究方法

2．1观测仪器及数据

2．1．1黑碳气溶胶观测仪器

2．1．2颗粒物监测和污染气体分析仪

2．1．3气象要素、能见度及边界层高度数据

2．2观测站点及周围环境

2．3数据分析方法

2．3．1吸收系数的波长指数计算

2．3．2消光系数的计算

2．3．3黑碳仪模型

2．3．4后向轨迹分析

2．3．5潜在源贡献因子分析法

2．3．6浓度权重轨迹分析

第三章黑碳气溶胶的浓度变化特征

3．1黑碳气溶胶的时间序列

3．2黑碳气溶胶的季节变化

3．3黑碳气溶胶的日变化

3．4黑碳气溶胶的周末效应

3．5本章小结

第四章黑碳气溶胶浓度变化的影响因素

4．1黑碳气溶胶与颗粒物及气态污染物浓度的关系

4．2黑碳气溶胶与气象要素的关系

4．2．1黑碳气溶胶与风速的关系

4．2．2黑碳气溶胶与降水的关系

4．3黑碳气溶胶与边界层高度的关系

4．4黑碳气溶胶的吸收特性及与大气消光的关系

4．5本章小结

第五章黑碳气溶胶的来源解析

5．1不同波段下黑碳气溶胶的吸收特性

5．2化石燃料与生物质燃烧产生黑碳的浓度变化特征

5．3后向轨迹的聚类分布

5．4不同气流轨迹的黑碳污染特征

5．5黑碳的潜在源区分析

5．6污染事件分析

5．7本章小结

第六章 总结与展望

6．1全文小结

6．2不足与展望

参考文献

作者简介

致谢

项目资助