溴化钾团簇的相变和成核的分子动力学模拟

摘要

本文对(KBr)108、(KBr)256、(KBr)500和(KBr)864团簇进行了分子动力学模拟，并分析了它们的结构、能量和相变的动力学行为。采用Born-Mayer-Huggins势能函数重现了这些团簇在加热和冷却过程中的熔化和凝固现象。采用总能量曲线、Lindemann指标和双体相关函数来表征加热和冷却过程中的相变。模拟结果表明，熔化的离子簇的外形不是球形。团簇的熔点和熔化焓与团簇半径的倒数呈线性关系。由此外推得到的大块KBr固体的熔点和熔化焓数值与实验值接近。另一方面，利用分子动力学模拟技术研究了熔化的(KBr)256、(KBr)500和(KBr)864团簇在骤冷时的均相成核。随着团簇的增大和骤冷温度的提高，成核速率明显减小。由此导出的固液界面自由能σsl数值(42.4-52.3mJ/m2)和Turnbull关系式预测的结果、以及Buckle和Ubbelohde实验观察得到的结果接近。根据经典成核理论，在400K到600K温度范围内推得的临界核大小约为6.5～20.7对K+Br-离子对。通过外推得到的大块KBr在凝固温度下的临界核约为45对K+Br-离子对，这个结果与NaCl的实验值相近。

目录

文摘

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前言

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第一章文献综述

§1.1凝聚态物质的相变和成核

§1.2团簇的研究

§1.3碱金属卤化物的分子动力学研究

第二章分子动力学模拟原理

§2.1理论基础

§2.2模拟过程需要考虑的重要问题

第三章计算过程

第四章结果与讨论

§4.1 KBr团簇相变

§4.1.1KBr团簇的结构

§4.1.2 KBr团簇的热力学性质

§4.2KBr团簇均相成核

§4.2.1成核时间

§4.2.2成核速率

§4.2.3界面自由能

§4.2.4 临界核的大小

§4.2.5 KBr的晶体生长

§4.2.6结晶结构

第五章结论

参考文献

已发表和待发表的论文