直接甲酸、甲醇燃料电池阴极催化剂的研究

摘要

近年来,直接甲醇燃料电池(DMFC)和直接甲酸燃料电池(DFAFC)迅速发展,越来越受到人们的重视。由于DMFC和DFAFC的性能的降低大部分来源于阴极,加上甲醇和甲酸都会透过Nation膜到达阴极而使阴极和电池性能下降。所以,在DMFC和DFAFC中,阴极催化剂的研究是一个重要的方面。阴极催化剂研究的主要目的是要提高阴极催化剂对氧还原的电催化性能和高的抗甲醇或抗甲酸能力。本论文主要研究了Au基、Ru基催化剂作为DFAFC阴极催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲酸能力及Pd基催化剂作为DMFC阴极催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲醇的能力。
　　 本论文的主要研究结果如下:
　　 (1)研究了炭载Ru(Ru/C)和炭载RuFe(Ru-Fe/C)催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲酸的能力。发现RuFe/C催化剂对氧还原的电催化活性要远好于Ru/C催化剂。进一步的研究发现,只有与Ru形成合金的Fe才能提高Ru/C催化剂对氧还原的电催化活性。另外,RuFe/C催化剂对甲酸氧化没有电催化活性。因此,Ru-Fe/C催化剂也有很好的抗甲酸能力。
　　 (2)研究了Au-Pt/C催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲酸能力。发现Au-Pt/C催化剂对氧还原的电催化性能随催化剂中Pt的含量增加而提高。当Au与Pt的原子比大于96:4时,时,Au-Pt/C催化剂还有很好的抗甲酸能力。但是,当Au与Pt的原子比小于96:4时,就会失去抗甲酸能力。因此,当Au与Pt的原子比等于96:4时,Au-Pt/C催化剂既有好的对氧还原的电催化性能,又有好的抗甲酸能力。这为以后的研究提供了一种新的思路。
　　 (3)研究了炭载AuRu(AuRu/C)催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲酸醇性能,发现Au与Ru形成了合金,使AuRu/C催化剂对氧还原的电催化性能要好于Au/C和Ru/C催化剂,Au-Ru/C催化剂还有很好的抗甲酸能力。
　　 (4)研究了不同Pd和Pt原子比的炭载PdPt(PdPffC)催化剂对氧还原的电催化性能和抗甲醇性能。发现当Pd和Pt原子比从20:0增加到17:3时,PdPt/C催化剂对氧还原的电催化活性逐步增加,而对甲醇氧化都没有电催化活性,因此都有很好的抗甲醇能力。但当Pd和Pt原子比增加到16:4时,虽然对氧还原的电催化活性还在增加,但抗甲醇能力下降。所以当Pd-Pt原子比为17:3时,PdPt/C有很好的对氧还原的电催化性能和抗甲醇能力。