流动柱法研究碱式碳酸钇对水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除效果

摘要

砷(As)是广泛存在于自然界中的一种元素，主要以As(Ⅲ)和As(Ⅴ)两种形式存在于环境中。As(Ⅲ)和As(Ⅴ)都有很高的毒性，已被国际癌症研究中心定为第一类致癌物。由于砷独特的物理和化学性质，砷及其化合物被广泛应用于农药、化肥、木材防腐剂及半导体工业等领域。在这些行业的生产应用过程中产生了大量的含砷废水，造成了严重的砷污染问题。吸附法具有操作简单、除砷效率高、成本低等优点，已成为最有效的除砷方法之一。近年来，以稀土元素为主要成分的新型吸附剂得到了国内外的普遍关注，碱式碳酸钇便是其中之一。碱式碳酸钇具有合成简便、吸附容量大、易于回收利用等特点，因而在吸附除砷方面具有很大优势。同时，考虑到实际应用中的连续性和流动性，流动枉法吸附除砷更具有实际意义。
　　本文采用流动柱法研究碱式碳酸钇对水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除效果。主要内容如下:
　　在室温下，通过流动柱法研究了pH、As(Ⅲ)初始浓度、吸附剂用量、流速、竞争离子对碱式碳酸钇吸附As(Ⅲ)的影响，并结合吸附过程中流出液的pH与红外谱图进行分析，探讨吸附机理。结果表明，溶液pH对碱式碳酸钇吸附As(Ⅲ)影响很弱;随着As(Ⅲ)初始浓度的增大，吸附速率越快，As(Ⅲ)的吸附量也越大;吸附剂用量减少，吸附速率越快;流速增加，吸附速率越快;PO43-和CO32-会对吸附产生明显的竞争作用，SO42-次之，NO3-几乎不影响吸附。当碱式碳酸钇用量为0.1 g、溶液pH为6.0、As(Ⅲ)初始浓度为50 mg/L、流速为1.0 mL/min时，吸附480 min时，As(Ⅲ)的吸附量达到89.38 mg/g。同时，通过测定流出液pH及对吸附剂吸附前后表征，推测As(Ⅲ)的吸附属于专性吸附，主要是通过和吸附剂表面的Y-OH形成内层配合物。碱式碳酸钇动态吸附As(Ⅲ)的穿透曲线可用Yoon-Nelson模型很好拟合。
　　在室温下还考察了pH、As(Ⅴ)初始浓度、吸附剂用量、流速、竞争离子对碱式碳酸钇动态吸附As(Ⅴ)的影响。结果显示，在流动柱实验中，碱式碳酸钇对As(Ⅴ)的吸附效果明显优于As(Ⅲ)。当碱式碳酸钇用量为0.1g、溶液pH为6.0、As(Ⅴ)初始浓度为100 mg/L、流速为1.0 mL/min时，吸附480 min时，As(Ⅴ)的吸附量高达279.51 mg/g。溶液pH对碱式碳酸钇吸附As(Ⅴ)有很大影响，说明静电引力在As(Ⅴ)吸附中起很大作用;As(Ⅴ)浓度越高，吸附越快;吸附剂用量减小，吸附速率上升;流速增加，吸附速率越快;竞争离子中，只有PO43-会与As(Ⅴ)强烈竞争吸附，其余含氧阴离子对吸附几乎不影响;测定流出液pH及CO32-浓度，并结合表征结果，发现As(Ⅴ)的吸附除了主要是与吸附剂表面Y-OH形成内层配合物，还有少量会与吸附剂中的CO32-发生离子交换吸附。除此之外，在酸性条件下，除了吸附作用， H2AsO4-与Y3+会生成Y(H2AsO4)3沉淀，这或许也是碱式碳酸钇在酸性条件下对As(Ⅴ)有很高吸附量的原因。

目录

声明

摘要

第一章 文献综述

1．1．1 砷的性质和形态

1．1．2 环境中砷的来源

1．1．3 砷的危害及污染现状

1．2 砷去除技术

1．2．1 氧化法

1．2．2 植物修复法

1．2．3 混凝絮凝法

1．2．4 吸附法

1．2．5 离子交换法

1．2．6 膜分离法

1．2．7 其他方法

1．3 稀土元素简介及其在水处理中的应用

1．3．1 稀土元素简介

1．3．2 稀土元素在水处理中的应用

1．4 选题的依据、目的和意义

参考文献

第二章 流动柱法研究碱式碳酸钇对水中As(Ⅲ)的去除效果

2．1 引言

2．2 材料与方法

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 溶液配制

2．2．3 实验准备

2．2．4 实验方法

2．2．5 As(Ⅲ)的分析方法

2．3 结果与讨论

2．3．2 碱式碳酸钇对As(Ⅲ)的动态吸附效果

2．3．3 Yoon-Nelson模型拟合

2．3．4 吸附As(Ⅲ)前后碱式碳酸钇的表征

2．4 As(Ⅲ)去除机理

2．5 小结

参考文献

第三章 流动柱法研究碱式碳酸钇对水中As(Ⅴ)的去除效果

3．1 引言

3．2 材料与方法

3．2．1 试剂与仪器

3．2．2 溶液配制

3．2．3 实验准备

3．2．4 实验方法

3．2．5 As(Ⅴ)的分析方法

3．3 结果与讨论

3．3．2 碱式碳酸钇对As(Ⅴ)的动态吸附效果

3．3．3 As(Ⅴ)去除过程中的沉淀作用

3．3．4 吸附As(Ⅴ)前后碱式碳酸钇的表征

3．4 As(Ⅴ)去除机理

3．5 小结

参考文献

全文总结

创新之处

不足与展望

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文目录