离子交换溶胶-凝胶法制备AlO-ZrO复合膜及其结构性能研究

摘要

本论文主要研究了以无机盐为原料，采用离子交换溶胶-凝胶法制备稳定勃姆石溶胶和氢氧化锆溶胶的方法，并在此基础上对溶胶的成膜性进行研究。初步探讨离子交换制备稳定无定形氢氧化铝溶胶和勃姆石溶胶过程中的反应机理。将勃姆石溶胶和氢氧化锆溶胶混合制得Al2O3-ZrO2复合溶胶，在α-Al2O3多孔载体上制备Al2O3-ZrO2复合膜，并对制得的复合膜的物相组成、热稳定性、孔结构、微观形貌及气体选择性进行表征。主要结果如下： 本文通过这种方法制得较为稳定透明的Cl-离子含量极少的无定型氢氧化铝溶胶，溶胶的pH=6.46。此溶胶经过一定时间的老化可以转化为胶粒大小均一，性质稳定的勃姆石溶胶。制得的勃姆石溶胶成膜性能很好，在多孔氧化铝中空纤维载体上能形成一层完整无裂纹、针孔等缺陷，有较好强度及韧性的γ-Al2O3顶层膜。采用离子交换溶胶凝胶法制备氢氧化锆溶胶的过程中，溶液的pH值以及浓度对溶胶的稳定性有较大影响，当控制溶胶的pH=3.0左右，浓度为0.5M时，溶胶稳定透明，长时间放置不胶凝。此溶胶成膜性能较差，在氧化铝中空纤维上无法形成一层完整无缺陷的膜。详细研究了Al2O3-ZrO2摩尔比对复合膜晶化温度和晶形的影响。结果表明，复合膜的热稳定性比由单一的氧化铝或氧化锆制成的膜的热稳定性有显著的提高。当氧化铝含量高时(r≥1)，在1100℃之前，复合膜只以t-ZrO2或t-ZrO2与γ-Al2O3的混晶存在；反之，当氧化铝含量低时(r＜1)，1000℃以前复合膜只以t-ZrO2存在，在1100℃时才开始出现m-ZrO2。气体渗透实验表明，所制得的复合膜具有一定的气体选择性，0.06MPa和0.1MPa下对氮气和氢气的分离因子α分别为3.10和3.05，稍小于氮气和氢气的理论分离因子α=3.74，说明气体通过膜的扩散以Knudsen扩散传质为主。

目录

文摘

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1绪论

1.1引言

1.1.1无机膜的发展概况

1.1.2无机膜的分类及结构特点

1.1.3无机膜的制备方法

1.1.4无机陶瓷膜的表征

1.1.5无机陶瓷膜的应用

1.2溶胶-凝胶法制备多孔氧化铝膜的研究进展

1.2.1醇盐路线

1.2.2非醇盐路线

1.3多孔氧化铝膜的热稳定性改性

1.4 AL2O3-ZRO2复合膜的研究现状

1.5本文的选题意义及主要工作内容

1.5.1选题背景及意义

1.5.2研究工作主要内容

2实验设计与方法

2.1实验药品及仪器

2.1.1实验药品

2.1.2实验仪器

2.2实验方法

2.2.1溶胶的制备

2.2.2 Al-Ferron逐时络合比色法分析离子交换过程中铝的水解形态

2.2.3膜的制备

2.2.4样品的表征

3结果与讨论

3.1离子交换法制备氢氧化铝溶胶的过程机理分析

3.1.1氢氧化铝溶胶的影响因素及控制

3.1.2Al-Ferron逐时络合比色法分析离子交换过程中Al形态变化

3.1.3不同pH下干凝胶粉的XRD分析

3.2勃姆石溶胶的制备及表征

3.2.1酸度对溶胶稳定性的影响

3.2.2老化时间的影响

3.2.3勃姆石溶胶TEM分析

3.2.4勃姆石凝胶粉的XRD分析

3.2.5勃姆石凝胶粉的FT-IR分析

3.2.6勃姆石干凝胶膜的TG-DTA分析

3.3氢氧化锆溶胶的制备及表征

3.3.1氢氧化锆溶胶的形成机理

3.3.2氢氧化锆溶胶的影响因素及控制

3.3.3氢氧化锆溶胶的TEM分析

3.3.4氢氧化锆凝胶的XRD分析

3.3.5不同热处理温度下氢氧化锆凝胶的XRD分析

3.3.6氢氧化锆凝胶膜的TG-DTA分析

3.4复合膜的制备与表征

3.4.1不同Al2O3/ZrO2的复合粉体的晶相分析

3.4.2烧成制度的确定

3.4.3不同配比的Al2O3-ZrO2无支撑复合膜的孔结构分析

3.4.4管式复合膜的制备和表征

3.4.5中空纤维担载膜的制备和表征

4结论

致谢

参考文献