外掺掺杂富勒烯衍生物C（CF）（n=2、4、6、10）的几何结构与电子性质计算研究

摘要

本文采用密度泛函理论中的广义梯度近似，探讨了富勒烯衍生物C<,60>（CF<,3>）<,n>（n＝2、4、6、10）的几何结构和电子性质。研究发现：在形成富勒烯衍生物C<,60>（CF<,3>）<,n>（n＝2、4、6、10）的过程中，CF<,3>的加成方式主要两种，一种是：CF<,3>分子分布在一系列依次相邻的六边形带上，每个六边形上有两个CF<,3>分子，它们分别位于六边形的对角线处，即p位置，或者分别位于六边形中相隔一个顶点的两个顶点处，即m位置；另一种是：所有的CF<,3>分子都位于笼子上相邻的碳原子上，每个五边形或六边形上会有两个或两个以上的CF<,3>。经过我们的计算，分析可知：对于分别遵循p-p-p、p-m-p和依次相邻加成方式而形成的三种C<,60>（CF<,3>）<,4>结构中，p-p-p加成方式能带来最稳定的结构，而依次相邻加成方式带来最不稳定的结构。对于C<,60>（CF<,3>）<,6>分子而言，研究发现：p-p-p-m-p结构比p-m-p-m-p结构具有更好的稳定性，依次相邻分布带来最不稳定的结构。由C<,60>（CF<,3>）<,n>（n＝2、4、6、10）的四种相对最稳定的结构进行能级图和态密度图可知：（1）它们的能隙随着加成数目的增多，先略有变小，然后逐渐交大，到C<,60>（CF<,3>）<,10>时，能隙最大为1.678eV，也就是说，随着加成数目的增多，体系的稳定性变得更好；（2）CF<,3>对HOMO（the highest occupied molecule orbital）和LUMO（the lowest unoccupied molecule orbital）的贡献很小，但随着CF<,3>个数的增多逐渐增加，最大仅为10％，说明C<,60>（CF<,3>）<,n>（n＝2、4、6、10）的得失电子反应均发生在碳笼上而不是CF<,3>上；（3）CF<,3>带来的杂化能级基本上都位于-14eV到-4eV之间，对费米能级附近的轨道几乎没有影响。最后对以上四种结构进行Mulliken电荷和自旋聚居数分析，发现：CF<,3>的平均带电量随着CF<,3>个数的增多呈增加趋势。

目录

文摘

英文文摘

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第一章引言

第二章关于计算

第三章富勒烯衍生物C60（CF3）n（n=2、4、6、10）几何结构与电子性质的计算研究

本章结论

致谢

参考文献