中空纤维担载MCM-48介孔氧化硅膜的制备与结构研究

摘要

本论文采用二次生长法在α-Al2O3中空纤维上制备了一层MCM-48介孔氧化硅膜，并对膜结构与性能进行了表征。以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源，十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)为模板剂，经水热合成路线制备了MCM-48介孔氧化硅粉体。采用XRD、SEM、粒径分析等测试手段对不同物料比所合成的MCM-48介孔氧化硅粉体进行分析，筛选出晶种。采用TG-DTA、FT-IR、XRD、SEM、HRTEM、等温氮气吸附-脱附等测试手段对晶种进行结构、组成、微观形貌分析。XRD和HRTEM分析结果证实所合成的材料为具有完整的三维立方相结构的MCM-48型介孔材料，空间群为Ia3d，晶胞参数为81.67A。等温氮气吸附-脱附结果表明样品的BET比表面积为1234.0m2/g，孔容为1.27mL/g，最可几孔径为2.56nm，壁厚为4.13nm。考察了经原位水热合成法、二次生长法在α-Al2O3中空纤维载体上合成的MCM-48介孔氧化硅担载膜的性能，并对晶种的引入方式进行了比较。采用XRD、SEM、EDS、气体渗透等手段对担载膜的结构、微观形貌、性能进行了表征。SEM结果显示，采用原位水热合成制备的MCM-48担载膜缺陷较多，难以得到连续、完整的膜层：采用预涂晶种二次生长法制备的担载膜较完整，膜层与载体紧密结合，膜层厚度适中，约为5μm。气体渗透实验结果表明，气体通过二次生长法制备的担载膜的扩散主要由努森机制所控制。在室温，0.10 MPa的条件下，浸涂引入晶种法和真空引入晶种法所得到担载膜的N2气体渗透通量分别为1.76x10-5mol/m2·s·Pa和3.49x10-5mol/m2·s·Pa，N2/H2的分离因子分别为2.68和2.73，具有一定的气体分离选择性能。

目录

文摘

英文文摘

声明

1 绪论

1.1 介孔材料的研究现状

1.1.1 介孔材料及其分类

1.1.2 有序介孔材料的合成方法

1.1.3 有序介孔材料的合成机理

1.1.4 有序介孔氧化硅材料的研究进展

1.1.5 MCM-48材料

1.2 介孔氧化硅薄膜材料的研究现状

1.2.1 致密载体担载介孔膜研究进展

1.2.2 多孔载体担载介孔膜研究进展

1.2.3 MCM-48介孔氧化硅膜的研究进展

1.3 本文选题意义

1.4 本文研究内容

2 MCM-48介孔氧化硅的合成与表征

2.1 实验室试剂及实验设备

2.1.1 实验试剂

2.1.2 实验设备

2.2 实验方法

2.2.1 起始凝胶的制备

2.2.2 晶化

2.2.3 焙烧

2.3 样品的表征

2.3.1 晶体结构(XRD)分析

2.3.2 微观形貌(SEM、HRTEM)分析

2.3.3 粒径分布测试

2.3.4 热重差热(TG-DTA)分析

2.3.5 红外光谱(FT-IR)分析

2.3.6 孔径分布(BET)测定

2.4 结果与讨论

2.4.1 晶种的选定

2.4.2 晶种的表征

2.5 本章小结

3 MCM-48介孔氧化硅担载膜的合成与表征

3.1 实验室试剂及实验设备

3.1.1 实验试剂

3.1.2 实验设备

3.2 实验方法

3.2.1 载体的初步预处理

3.2.2 MCM-48介孔氧化硅膜的制备

3.3 样品的表征

3.3.1 晶体结构(XRD)分析

3.3.2 微观形貌(SEM)分析

3.3.3 能谱(EDS)分析

3.3.4 气体渗透测试

3.4 结果与讨论

3.4.1 晶体结构(XRD)分析

3.4.2 介孔氧化硅膜的微观形貌(SEM)分析

3.4.3 能谱(EDS)分析

3.4.4 介孔氧化硅膜的气体渗透及分离性能分析

3.5 本章小结

4 结论

致 谢

参考文献