中温质子型HS-SOFC阳极和电解质的制备及性能研究

摘要

采用尿素-硝酸盐燃烧法制备6种不同Y掺杂量的BaZr0.5Ce0.5-xYxO3-δ(BCZY)电解质和Ce0.7Sr0.3Cr0.5Fe0.5O3-δ(CSCF)阳极催化剂。采用TG-DTA、SEM、XRD、直流四探针法和电化学工作站等手段对材料进行表征。然后，分别以BCZY0.15、BCZY0.17和BCZY0.20为电解质，La0.7Sr0.3Cr0.5Fe0.5O3-δ(LSCF)为阳极，Ag为阴极，组装3个质子型H2S-SOFC，进行质子型电解质H2S-固体氧化物燃料电池(H2S-SOFC)电池测试。最后，组装CSCF/BCZY0.15/Ag单电池，研究CSCF阳极催化剂在H2S-SOFC中的应用。
　　 通过TG-DTA测试，BCZY在750℃烧结形成典型的钙钛矿结构，具有良好的晶体结构。在3％H2-N2环境下，6种电解质具有良好的电导率，并随温度的升高而增大，电导率大小顺序为BCZY0.13＞BCZY0.10＞BCZY0.15＞BCZY0.00＞BCZY0.17＞BCZY0.20。BCZY0.13的最大电导率达到3.264×10-3S·cm-1，但是在H2S气氛下化学稳定性较差。850℃的耐硫测试表明，只有BCZY0.15、BCZY0.17和BCZY0.20这3个电解质具有良好的耐硫性。
　　 采用马弗炉在1000℃烧制，再在1300℃，3％H2-N2环境下还原，得到还原型CSCF的钙钛矿结构。在3％H2-N2和5％H2S-N2的电导率分别为0.72S·cm-1和1.37S·cm-1，并且具有良好的耐硫性能。
　　 质子型H2S-SOFC测试结果表明，3个单电池中以BCZY0.15为电解质的电池具有最好的电池性能和脱硫效果。
　　 CSCF阳极催化剂H2S-SOFC电池性能表明，在测试温度范围内，电池的性能随温度的增加不断提高。在800℃，燃料气流速为70mL·min-1下，电池的最大开路电压为0.75V，最大功率密度为7.3mW·cm-2，最大电流密度为51.24mA·cm-2，在流速为30mL·min-1时，H2S的转化率达到最大为72％。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪论

1.1课题研究背景及意义

1.1.1 H2S的来源

1.1.2 H2S的脱除技术

1.1.3燃料电池的发展

1.2固体氧化物燃料电池

1.2.1固体氧化物燃料电池的特点

1.2.2固体氧化物燃料电池的工作原理

1.2.3固体氧化物燃料电池的发展

1.3 H2S-固体氧化物燃料电池

1.3.1 H2S-固体氧化物燃料电池的电解质

1.3.2 H2S-固体氧化物燃料电池的阳极

1.3.3电池材料的制备方法

1.4本课题的主要研究内容

2 BCZY电解质的制备与表征

2.1实验部分

2.1.1实验药品及仪器

2.1.2 BCZY电解质的制备

2.1.3 BCZY电解质的表征方法

2.2结果与讨论

2.2.1热重(TG)-差热(DTA)分析

2.2.2 X衍射仪分析

2.2.3电镜扫描分析

2.2.4水蒸汽浓差电池的电动势(EMF)测定

2.2.5电导率测试

2.2.6耐硫性测试

2.3本章小结

3 CSCF阳极催化剂的制备与表征

3.1实验部分

3.1.1实验药品及仪器

3.1.2 CSCF阳极材料的制备

3.1.3 CSCF阳极材料的表征方法

3.2结果与讨论

3.2.1 CSCF阳极的热重(TG)分析

3.2.2 CSCF的X射线衍射分析

3.2.3 CSCF电镜扫描

3.2.4 CSCF阳极电导率测试

3.2.5 CSCF阳极的耐硫性测试

3.3本章小结

4质子型电解质H2S-SOFC的电池测试

4.1实验部分

4.1.1实验药品及仪器

4.1.2电池的制备

4.1.3燃料电池的性能测试

4.2结果与讨论

4.2.1质子型电解质电池阳极产物分析

4.2.2不同电解质电池的开路电压

4.2.3不同电解质电池的功率密度分析

4.2.4不同电解质电池特征曲线的测试

4.2.5不同电解质电池的脱硫率

4.3本章小结

5 CSCF阳极催化剂H2S-SOFC的性能测试

5.1实验部分

5.1.1实验药品及仪器

5.1.2电池的制备

5.1.3阳极材料的电池性能测试

5.2结果与讨论

5.2.1反应温度对电池性能的影响

5.2.2电池的SEM

5.2.3燃料气流速对电池性能的影响

5.2.4反应温度对H2S转化率的影响

5.2.5燃料气流速对H2S转化率的影响

5.2.6电流密度对H2S转化率的影响

5.2.7反应时间对H2S转化率的影响

5.3本章小结

6结论与展望

6.1结论

6.2创新点

6.3展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文