声明
摘要
1 绪论
1.1 研究背景
1.2 C2F5I的性能及应用前景
1.2.1 C2F5I作为调聚剂的应用
1.2.2 C2F5I衍生物全氟烷基碘化物的应用
1.3 C2F5I的合成方法
1.3.1 C2F5I的传统合成方法
1.3.2 C2F5I的新型合成方法
1.4 本课题研究内容
2 “直接法”气相催化合成C2F5I工艺路线的设计
2.1 引言
2.2 气相催化合成C2F5I的热力学研究
2.2.1 C2F5I的热力学数据
2.2.2 反应的热效应和焓变
2.2.3 反应的化学平衡
2.3 C2F5I合成路径的实验探索
2.3.1 实验装置、仪器和实验原料
2.3.2 催化剂制备
2.3.3 产物后处理
2.3.4 产物表征方法
2.3.5 结果与讨论
2.4 本章小结
3 气相催化合成C2F5I反应机理研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 原料裂解和C2F5I合成
3.2.2 催化剂制备和表征
3.3 气相催化合成C2F5I的实验现象及分析
3.3.1 C2F5H在催化剂表面的高温裂解
3.3.2 HF的生成
3.3.3 CF3CF:卡宾的岐化
3.4 反应机理分析
3.5 本章小结
4 气相催化合成C2F5I催化剂研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试验原料
4.2.2 催化剂活性组分筛选
4.2.3 催化剂载体选择和酸处理
4.2.4 催化剂及AC的表征
4.3 催化剂活性组分实验研究
4.3.1 单一活性组分对催化活性的影响
4.3.2 复配活性组分对催化活性的影响
4.3.3 活性组分负载量对催化活性的影响
4.3.4 活性组分配比对催化活性的影响
4.3.5 催化剂活性组分形态的研究
4.4 催化剂载体实验研究
4.4.1 催化剂载体对催化活性的影响
4.4.2 椰壳AC类载体物性对催化活性的影响
4.4.3 AC载体的酸处理对催化活性的影响
4.5 本章小结
5 气相催化合成C2F5I工艺优化研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 反应器恒温区的测试
5.2.2 C2F5H和O2流量标定
5.2.3 I2的定量输送
5.2.4 校正因子测定
5.2.5 工艺优化实验
5.3 原料和产物的标定
5.3.1 反应器恒温区的测试
5.3.2 C2F5H和O2的定量输送
5.3.3 I2的定量输送
5.3.4 校正因子的测定
5.3.5 反应“三率”的计算
5.4 C2F5I合成工艺研究
5.4.1 内外扩散的消除
5.4.2 反应温度对催化剂活性的影响
5.4.3 空速对催化剂活性的影响
5.4.4 O2用量对催化活性的影响
5.5 本章小结
6 气相催化合成C2F5I催化剂失活研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.3 催化剂失活现象与分析
6.3.1 催化剂表面织构变化
6.3.2 催化剂表面形貌变化
6.4 催化剂失活机理研究
6.4.1 催化剂积碳和氧化
6.4.2 催化剂活性组分流失
6.5 本章小结
7 结论与展望
7.1 主要结论
7.2 本文的创新点
7.3 下一步工作的展望
致谢
参考文献
附录
附录A C2F5I热力学数据的求取
附录B 攻读博士学位期间发表的论文和出版著作情况