典型全氟化合物在介孔氮化碳和磁性介孔氮化碳上的吸附

摘要

全氟辛烷磺酸(perfluorooctanesulfonate，PFOS)和全氟辛酸(perfluorooctaneacid，PFOA)是水体中广泛存在的典型全氟化合物。PFOS和PFOA由大量的碳氟共价键组成，使PFOS具有很高的稳定性，能够经受加热、光照、氧化还原、微生物作用而不被降解。吸附法是一种处理效果好、操作简便的污染物处理技术。本文制备了介孔氮化碳(mesoporouscarbonnitride，MCN)和磁性介孔氮化碳(magneticmesoporouscarbonnitride，MMCN)两种吸附剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、元素分析、zeta电位、Boehm滴定及磁性测试(VSM)分析等手段，对MCN和MMCN的形貌、结构、化学组成及磁性特征等进行了分析。考察了PFOS/PFOA在MCN和MMCN上的吸附行为。
　　以介孔硅SBA-15为模板、乙二胺和四氯化碳为前驱体，在焙烧温度为673K、773K和873K条件下，均能制备出具有高度有序的MCN材料，平均孔径约为4.2nm，且材料中氮元素含量随焙烧温度的增加而不断降低。吸附结果显示:焙烧温度对MCN吸附PFOS具有一定的影响，MCN对PFOS的吸附能力随焙烧温度升高而降低;MCN对PFOS的吸附受吸附时间、溶液浓度、投加量、pH、温度及共存离子等因素的影响，其中溶液pH的影响最为显著;用0.1mol/LNaOH溶液进行解吸时，具有较好的效果;动态实验中，吸附剂柱高、溶液流速及浓度等因素均影响吸附柱的吸附效果。
　　以673K焙烧得到MCN(记作MCN-673)为基体，通过化学沉淀法制得了MMCN。当磁性粒子与MCN-673的质量比为1∶5时，制得的材料不仅保持了基体的介孔结构，且具有较强的磁特性。磁性粒子主要由磁铁矿(Fe3O4)、磁赤铁矿(γ-Fe2O3)和赤铁矿(α-Fe2O3)组成，大多沉积在MCN的表面或孔道内部。吸附结果显示:MMCN-673(1∶5)吸附PFOS和PFOA的最大平衡吸附量分别为454.55mg/g和370.37mg/g;浓度分别为0.1mol/L和0.07mol/L的NaOH溶液对PFOS和PFOA吸附饱和的材料具有良好的解吸效果;循环/再生5次后，MMCN-673(1∶5)吸附PFOS和PFOA的效率分别为96.14％和91.96％，且吸附剂仍保持较高的磁性;吸附剂投加量越多、溶液流速越大及溶液浓度越高，吸附柱越容易被穿透和达到吸附饱和。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 引言

1．2 PFOS和PFOA概述

1．2．1 PFOS和PFOA的性质、用途及来源

1．2．2 PFOS和PFOA的毒性

1．2．3 PFOS和PFOA的检测方法

1．2．4 水体PFOS和PFOA的污染状况

1．2．5 水中PFOS和PFOA的去除方法

1．3 介孔氮化碳及其磁性功能化的研究

1．3．1 介孔氮化碳概述

1．3．2 介孔氮化碳磁性功能化

1．4 本课题主要研究目的、意义、内容及技术路线

1．4．1 研究目的及意义

1．4．2 研究内容

1．4．3 技术路线

2 实验部分

2．1 实验材料、试剂及仪器

2．2 材料的制备

2．2．1 介孔二氧化硅的制备

2．2．2 介孔氮化碳的制备

2．2．3 磁性介孔氮化碳的制备

2．3 材料的表征

2．3．1 XRD分析

2．3．2 SEM分析

2．3．3 TEM分析

2．3．4 N2吸附-脱附分析

2．3．5 FT-IR分析

2．3．6 XPS分析

2．3．7 元素分析

2．3．8 Zeta电位分析

2．3．9 Boehm滴定分析

2．3．10 VSM分析

2．4 材料吸附性能测试

2．4．1 静态吸附实验

2．4．2 动态吸附实验

2．5 PFOS和PFOA检测分析方法

3 介孔氮化碳的制备、表征及对PFOS吸附性能研究

3．1 引言

3．2 介孔氮化碳的制备

3．2．1 SBA-15的制备

3．2．2 介孔氮化碳的制备

3．3 结果与讨论

3．3．1 介孔氮化碳的表征

3．3．2 静态吸附实验

3．3．3 动态吸附实验

3．4 本章小结

4 磁性介孔氮化碳的制备、表征及对PFOS和PFOA吸附性能研究

4．1 引言

4．2 磁性介孔氮化碳的制备

4．3 结果与讨论

4．3．1 磁性介孔氮化碳的表征

4．3．2 静态吸附实验

4．3．3 动态吸附实验

4．4 本章小结

5 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

致谢

参考文献

附录