载铁有序介孔碳Fenton催化剂的制备及性能研究

摘要

非均相Fenton氧化法是近年来发展起来的一种处理有机污染物的有效的方法，因其克服了均相Fenton体系存在的受pH限制大、含铁污泥产生量多等问题，受到研究者的重视。有序介孔材料具有孔道结构高度有序、比表面积高、孔容大、孔径分布单一、孔径在2-50nm内并在一定范围可调控等优异特性，是良好的催化剂载体。本论文以有序介孔碳(OMC)为载体、硝酸铁为活性组分前驱体，采用软模板法合成包覆型Fe/OMC-x及负载型Fe/OMC-y。采用XRD衍射、N2吸附-脱附及TEM对其结构进行表征。分别以两种材料作为Fenton催化剂，选取苯酚作为目标污染物，对两种材料的催化性能进行研究，希望寻找到一种性能优异的非均相Fenton催化剂。主要结论如下:
　　(1)包覆型Fe/OMC-x具有良好的有序度及二维介孔结构，孔径分布窄。铁粒子以α-Fe0形式存在，较均匀地分散在碳基体中。在H2O2浓度4080mg/L，Fe/OMC-0.05投加量为2g/L，60℃，初始pH3.0条件下，经4h对100mg/L苯酚废水中苯酚的去除率为87.2％。当苯酚浓度降为50mg/L时，苯酚去除率达到94.1％。重复使用三次后，苯酚去除率由87.2％降为67.9％，TOC去除率迅速下降。铁的溶出率分别为3.6、8.7和8.3wt.％。表明包覆型Fe/OMC复合材料的催化性、可重复利用性和稳定性较差。
　　(2)负载型Fe/OMC-y均具备有序的二维六方介孔结构，其孔径分布较窄。当煅烧温度为600℃时，铁粒子以α-Fe0和γ-Fe2O3的形式存在;700℃时，以γ-Fe2O3和α-Fe0形式不变，但γ-Fe2O3粒径减小;800℃时，Fe/OMC中的铁仅以α-Fe0的形式存在，α-Fe0粒径增大。负载型Fe/OMC催化H2O2降解苯酚时，苯酚很快被吸附，随后在孔道中逐渐被降解。在苯酚浓度为50mg/L，H2O2浓度为4080mg/L，Fe/OMC-700投加量为2g/L，25℃，pH为原水值条件下，经24h对苯酚及TOC的去除率可达97.8％。材料重复使用3次后，对苯酚和TOC的去除率及固体中苯酚的降解无明显下降，铁的溶出率在2.5wt.％内。表明负载型Fe/OMC具有良好的催化性、可重复利用性和稳定性。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 研究背景

1．2 Fenton氧化技术

1．2．1 高级氧化技术概述

1．2．2 Fenton氧化技术

1．2．3 非均相Fenton降解苯酚

1．3 有序介孔材料

1．3．1 有序介孔材料概述

1．3．2 有序介孔材料的合成机理

1．3．3 有序介孔材料的合成方法

1．3．4 有序介孔材料的应用

1．3．5 OMC及其复合材料

1．4 选题目的及课题内容

2 实验部分

2．1 实验试剂及仪器

2．2 OMC及ZVI／OMC的合成

2．2．1 酚醛预聚体(PF)的合成

2．2．2 OMC及包覆型Fe／OMC的合成

2．2．3 OMC及负载型Fe／OMC的合成

2．3 OMC及Fe／OMC的结构表征

2．3．1 X射线衍射(XRD)

2．3．2 N2吸附-脱附

2．3．3 透射电子显微镜(TEM)

2．3．4 铁含量的测定

2．4 Fe／OMC催化降解苯酚

2．4．1 包覆型Fe／OMC降解苯酚

2．4．2 负载型Fe／OMC降解苯酚

2．4．3 催化剂的重复利用

2．4．4 中间产物种类及苯酚浓度的测定

2．4．5 Fe含量的测定

2．4．6 H2O2浓度的测定方法

3 包覆型Fe／OMC的结构表征及其对苯酚的降解性能

3．1 包覆型Fe／OMC的结构表征

3．1．1 XRD表征

3．1．2 N2吸附-脱附表征

3．1．3 TEM表征

3．1．4 Fe／OMC中铁含量的测定

3．2 包覆型Fe／OMC-x降解苯酚

3．2．1 铁含量对苯酚降解的影响

3．2．2 反应过程研究

3．2．3 实验条件的优化

3．2．4 催化剂的重复利用

3．3 本章小结

4 负载型Fe／OMC的结构表征及其对苯酚的降解性能

4．1 负载型Fe／OMC的结构表征

4．1．1 XRD表征

4．1．2 N2吸附-脱附表征

4．1．3 TEM表征

4．2 负载型Fe／OMC降解苯酚

4．2．1 煅烧温度对苯酚降解的影响

4．2．2 反应过程研究

4．2．3 实验条件的优化

4．2．4 对照实验

4．2．5 催化剂的重复利用

4．3 本章小结

5 结论

致谢

参考文献

附录