可见光驱动的银基复合光催化材料的合成与表征

摘要

随着现代工业和城市文明的发展，环境污染日益严重，尤其是水污染和大气污染已经严重影响到人类的生活，亟待解决。近年来，利用太阳光来降解水中污染物的技术越来越受到重视。从1972年发现TiO2光解水到现在，已经发展出多种类型的半导体光催化剂，包括氧化物、氮化物、铋基化合物等多种材料。本文设计并制备出了以Ag和Mo为基础的三种复合材料，在可见光条件下的光催化效果显著，主要研究内容如下:
　　(1)三元立方体状Ag2MoO4@Ag@AgBr复合光催化剂
　　以乙二醇为溶剂和还原剂，PVP为表面活性剂，首先在60℃条件下制得形貌规则，平均尺寸在2.5μm左右的立方体状二元Ag2MoO4@Ag复合材料，随后在无水乙醇中和CTAB进行离子交换反应，原位生成立方体状三元Ag2MoO4@Ag@AgBr复合材料。实验中采可见光降解RhB来评估材料的光催性能，并根据实验结果，对材料的可见光降解机理进行了分析和讨论。结果表明，可见光照射35 min后，三元Ag2MoO4@Ag@AgBr复合材料对RhB染料降解率达到91％。随后，对催化剂进行稳定性测试，进行4次重复催化实验，结果表明该材料的催化能力没有明显的变化，稳定性好。在AgBr和Ag单质存在的情况下，材料的可见光吸收增加，光生电子空穴快速分离，光催化效率提高。
　　(2)纳米棒状Ag2Mo2O7@AgBr复合光催化剂
　　首先通过银氨络离子和钼酸根离子在液相中的反应得到纳米棒状Ag2Mo2O7，再使用NaBr和Ag2Mo2O7纳米棒进行离子交换反应，得到纳米棒状Ag2Mo2O7@AgBr复合材料。通过XRD、SEM、TEM、PL等技术手段对该复合材料的物相组成、形貌大小、光学性质等信息进行表征和分析。结果表明，该产物具有纳米级的规则棒状结构，经过离子交换反应后形成的异质结构，对材料的光催化性能有很大的提升。可见光照30 min后，染料的降解率达到98.4％;在经过反复5次催化循环过程后，材料的催化能力基本没有变化，表现出良好的稳定性。
　　(3)纳米板状α-MoO3的合成及负载AgBr的光催化性能研究
　　通过水热法制得纳米板状α-MoO3，并对该样品物相和形貌进行分析，高度各向异性生长导致了纳米板状α-MoO3产物的生成。随后在其表面成功负载AgBr颗粒，通过XRD、SEM、TEM、XPS、EDS、PL等表征手段对产物进行物相、形貌、成分和光学性质的检测。发现在负载AgBr形成二元α-MoO3/AgBr复合物后，对可见光的吸收提高，α-MoO3/AgBr的光催化效率相对于纯α-MoO3提高了7倍，可见光照射30 min后，降解率达到94％;循环4次后，光催化能力没有明显地下降。为了说明α-MoO3/AgBr材料不是α-MoO3和AgBr的简单物理混合，还设计了α-MoO3+AgBr的混合物进行光催化实验对比。实验结果显示其光催化效率仅比纯α-MoO3有略微的提高，效果远远小于α-MoO3/AgBr材料的催化效率，从而证实α-MoO3/AgBr异质结构可以有效提高光生电子空穴对分离、转移的能力。