水热法制备铌酸钾钠基无铅压电陶瓷粉体的研究

摘要

本文分别采用异丙醇辅助水热法和两步水热法在240℃下成功合成了钙钛矿结构的(K,Na)NbO3无铅压电陶瓷粉体。采用X射线衍射仪(XRB))和扫描电子显微镜(SEM)研究了原料中K/(K+Na)和(K+Na)/Nb摩尔比对产物粉体的物相结构和微观形貌的影响。结果表明异丙醇辅助水热法易于合成富钾或富钠的单相(K,Na)NbO3固溶体。而合成K/Na接近1的(K,Na)NbO3固溶体时,得到的粉体为富钾的(K,Na)NbO3固溶体和富钠的(K,Na)NbO3固溶体多相共存的混合物。然而两步水热法可以通过调节第二步水热反应中原料的比例很好的控制产物中K/Na的比例。对富钾的(K,Na)NbO3固溶体和富钠的(K,Na)NbO3固溶体多相共存的混合物在不同的温度进行后期热处理实验,XRD结果显示在900℃下保温两个小时后物相由最初的多相共存转变为单相的(K,Na)NbO3固溶体。
　　 为了提高(K,Na)NbO3的压电性能,在水热合成(K,Na)NbO3粉体的基础上,对其进行了Sb元素的掺杂,成功得到了单相的(K0.7Na0.3)(Nb0.95Sb0.05)O3粉体。采用XRD、Raman散射和SEM等方法研究了Sb元素掺杂对水热合成(K,Na)NbO3粉体的物相结构和形貌的影响。结果表明随着Sb元素掺杂量的增加,得到粉体的物相从富钾相和富钠相共存逐渐转变为单相的(K,Na)(Nb,Sb)O3固溶体,并且其形貌由无规团聚状变化为规则的六角状形貌。本文还进行了240℃时不同反应时间下水热合成(K,Na)NbO3粉体的实验,通过测试不同反应时间得到的产物的物相结构和粉体形貌,我们提出了一种可能的(K,Na)(Nb,Sb)O3固溶体的水热合成机理,探讨了Sb元素掺杂对物相结构和形貌的影响机制。
　　 以水热法合成的单相的K(Nb0.95Sb0.05)O3和Na.(Kb0.95Sb0.05)O3粉体为原料,采用传统烧结工艺制备了无铅压电陶瓷。与传统固相法相比,水热法制备的压电陶瓷其体内气孔率下降,密度增大,晶界强度增强,出现穿晶断裂。运用阻抗分析仪和铁电分析仪测试其介电、压电、铁电性能,得到压电常数d33为146pC/N,机电耦合系数kp为42％左右,品质因数Qm为63左右,相对介电常数εr为750,介电损耗tanδ为0.03,并且剩余极化强度Pr有较明显的提高,达到了30μC/cm2以上。

目录

文摘

英文文摘

图表清单

第一章 绪论

1.1 无铅压电陶瓷材料背景介绍

1.1.1 压电材料的发展

1.1.2 无铅压电陶瓷材料发展历史

1.1.3 无铅压电陶瓷材料分类及性能

1.2 铌酸钾钠体系无铅压电陶瓷的改性研究进展

1.2.1 掺杂改性研究

1.2.2 特殊烧结方法研究

1.2.3 定向生长工艺研究

1.2.4 新型粉体合成方法

1.3 水热法制备铌酸钾钠体系陶瓷粉体研究进展

1.3.1 水热法简介

1.3.2 水热法在KNbO3、NaNbO3陶瓷粉体制备中的应用

1.3.3 水热法合成(K,Na)bNbO3固溶体的研究进展

1.4 选题依据及研究方案

1.4.1 选题依据

1.4.2 本课题研究内容及待解决关键问题

第二章 两种水热法合成纯相(K, Na)NbO3粉体

2.1 引言

2.2 异丙醇辅助水热法合成纯相(K, Na)NbO3粉体

2.2.1 异丙醇辅助水热法实验过程

2.2.2 原料中K/(K+Na)比例对粉体物相结构和形貌的影响

2.2.3 原料中(K+Na)/Yb比例对粉体物相结构和形貌的影响

2.3 两步水热法合成纯相(K, Na)NbO3粉体

2.3.1 两步水热法实验过程

2.3.2 第一步水热合成KNbO3粉体的物相结构和微观形貌

2.3.3 第二步水热法合成(K, Na)NbO3的物相结构和微观形貌

2.4 本章小结

第三章 水热合成Sb掺杂改性的(K,Na)(Nb,Sb)O3粉体

3.1 引言

3.2 试验过程

3.2.1 (K,Na)(Nb、Sb)O3粉体的水热合成

3.2.2 (K,Na)(Nb,Sb)O3粉体的性能表征

3.3 Sb的掺杂对KNNS粉体物相结构的影响

3.3.1 XRD测试结果及物相分析

3.3.2 Raman测试结果及物相分析

3.4 Sb的掺杂对KNNS粉体微观形貌的影响

3.4.1 SEM实验结果及分析

3.4.2 TEM实验结果及分析

3.5 (K, Na)(Nb,Sb)O3粉体的水热合成机理研究

3.6 本章小结

第四章 水热法制备(K,Na)(Nb,Sb)O3陶瓷的性能研究

4.1 引言

4.2 水热法合成K(Nb0.95Sb0.05)O3和Na(Nb0.95Sb0.05)O3陶瓷粉体

4.2.1 实验过程

4.2.2 EDS测试结果及粉体成分分析

4.2.3 XRD测试结果及粉体物相分析

4.2.4 SEM测试结果及粉体形貌分析

4.3 (K0.5Na0.5)(Nb0.95Sb0.05)O3无铅压电陶瓷的制备及性能研究

4.3.1 实验过程

4.3.2 (K0.5Na0.5)(Nb0.95Sb0.05)O3陶瓷的物相结构和微观形貌分析

4.3.3 (K0.5Na0.5)(Nb0.95Sb0.05)O3陶瓷物理性能的研究

4.3.4 (K0.5Na0.5)(Nb0.95Sb0.05)O3陶瓷电性能的研究

4.4 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

致谢

在学期间的研究成果及发表的学术论文