烟气脱硝方法及相关催化剂的初步研究

摘要

随着现代工业和社会的发展，燃料燃烧产生的NOx尤其是火力电厂、工业锅炉等的NOx排放量越来越多，NOx污染已经成为一个日益严重的全球性问题。NOx排放到大气中易形成酸雨及光化学烟雾，破坏臭氧层和造成温室效应，给自然环境和人类健康带来了严重的危害。
　　 本文对生物脱硝技术进行了初步研究，着重探讨了以堇青石蜂窝陶瓷为载体的整装SCR催化剂的制备及应用工艺。研究了堇青石载体预处理工艺及活性氧化铝溶胶涂层的制备及涂敷方法，并在实验室自制测试系统中对催化剂最佳应用条件及参数进行了探讨。本论文主要结果如下：
　　 1.生物滤床处理NOx的初步实验结果表明：硝化细菌硝化处理NOx的方法对模拟废气中NOx的去除具有一定的效果。但其NOx去除率较低，废气停留时间要求较长，这与工业生产中的大气量、高NOx的烟气脱硝要求差距较大。
　　 2.对堇青石蜂窝陶瓷进行适宜酸处理，能显著降低堇青石陶瓷的热膨胀系数，显著增加其显气孔率、吸水率；酸处理对堇青石晶粒中组分的溶蚀具选择性。
　　 3.超声分散处理铝溶胶有利于提高载体表面Al2O3的负载量。Sol-Gel法制备的Al2O3为)，型，但含较多的无定形Al2O3。酸处理后堇青石表面Al2O3的涂载量较未酸处理试样提高4％以上；低浓度溶胶的多次涂覆形成的Al2O3涂层较为平整，颗粒较小；高浓度溶胶易在表面形成较大的龟裂纹。溶胶中氧化铝颗粒的掺入，对维持表面的比表面积及抗热冲击能力均有利。
　　 4.实验中制备的3V/Al2O3/HC和3V-5Mo/Al2O3/HC催化剂在进气NO浓度为500ppm、空速SV=3000h-1、T=325～350℃、n(NH3)/n(NO)=1.2的反应条件下催化活性最佳，NO去除率最高可达56％。
　　 5.反应温度及氨氮比对催化活性影响较大。过高的反应温度，易使SCR反应的副反应-氨的氧化反应剧烈发生而产生NOx；氨氮比过高则易导致氨残留及氨的逃逸率提高。催化剂中Mo的加入虽然对载钒催化剂的催化活性提高不大，但是明显增强了催化剂活性的稳定性及耐久性。