磁性壳聚糖接枝聚丙烯酰胺净化水中腐殖酸和微藻的研究

摘要

随着现代社会的快速发展，水源水污染问题日益严峻。以腐殖酸（humic acid，HA）为代表的有机物和铜绿微囊藻（Microcystis aeruginosa，MA）为代表的微藻及其分泌物（AOM）是饮用水水质安全保障的潜在威胁，对饮用水净化工艺提出了严峻考验。目前使用的多数水处理药剂在饮用水处理环节存在二次污染的风险，比如，在消毒环节，消毒剂的使用可使水体中HA和MA分泌的胞内有机物（IOM）和胞外有机物（EOM）转化为具有“三致”效应的消毒副产物（disinfection by-products,DBPs）。现有处理技术存在各种局限，因此，研发高效、低成本、低毒或无毒的新型材料成为水处理领域的热点。本研究以HA和MA为目标污染物，采用一步原位共沉淀法制备磁性壳聚糖接枝聚丙烯酰胺（MC-g-PAM），分别探究其对HA和MA的净化效能，并采用FTIR、XRD、SEM、XPS、BET等技术手段，表征其理化特性，探究其吸附机理。 以HA的吸附容量和MA的去除率为优选指标，利用正交试验确定MC-g-PAM的最佳制备方案为：Fe3+与壳聚糖质量比为3:1、壳聚糖与丙烯酰胺质量比为2:1、环氧氯丙烷用量为3mL、晶化时间为2h。按最佳制备方案合成的MC-g-PAM由横截面直径为50~70nm的针状聚丙烯酰胺和粒径为120~300nm的磁性壳聚糖微粒共同包覆，表面孔隙较多，且为中孔和大孔，微孔较少。主要由Fe、O、C和N元素组成，所占质量百分比分别为30.7%、41.5%，25.9%和2.9%。MC-g-PAM比表面积为27.1m2·g-1，比饱和磁化强度为9.63emu·g-1。 MC-g-PAM对水样中的HA具有良好的净化效果，净化机制为化学吸附。MC-g-PAM投加量为0.3g·L-1，溶液pH值为7.0时处理效果最佳。随着MA浓度从0.356mg·L-1增加到2.869mg·L-1，HA的去除率由80.70%下降到17.54%。在没有MA的情况下，MC-g-PAM对浓度为5mg·L-1的HA的去除率为91.72%，吸附过程符合Langmuir等温线，为单分子层吸附，理论饱和吸附容量可达120.77mg·g-1。吸附过程符合准二级吸附动力学速率方程，在吸附反应的前15min内，HA的吸附量就达到平衡吸附量的一半以上，且为自发进行的、无序的吸热过程。通过连续进行5次吸附-解吸-再生循环后，MC-g-PAM的吸附率仍保持在70%以上。 水中的MA也可由MC-g-PAM吸附去除。MC-g-PAM投加量为0.3g·L-1，溶液pH值为3~7时处理效果最佳。HA的存在会对MC-g-PAM去除MA有一定的抑制作用，且HA浓度越高，抑制作用越强。随着HA浓度从5mg·L-1增加到30mg·L-1，MA的去除率从71.05%下降到52.66%，而在没有HA的情况下，其去除率可达84.74%。通过对MA中叶绿素a进行吸附平衡研究，以反映出水样中MC-g-PAM对MA的吸附平衡情况。该吸附过程同样符合Langmuir等温线，Langmuir方程得出MC-g-PAM对MA中叶绿素a的最大吸附量分别为301.99（15℃）、318.63（25℃）和341.85（35℃）μg·g-1。吸附过程符合准二级吸附动力学速率方程，为自发的、无序度的吸热过程。

目录

声明

第一章 绪论

1.1研究背景

1.2国内外研究进展

1.3磁性壳聚糖吸附材料研究进展

1.4吸附理论

1.5研究内容与技术路线

第二章 试验材料与方法

2.1研究方法

2.2试验试剂与仪器设备

2.3 MC-g-PAM的制备与表征

2.4吸附试验

2.5测定指标与测定方法

第三章 MC-g-PAM的制备与表征研究

3.1 MC-g-PAM的最优制备方法

3.2 MC-g-PAM的表征与分析

3.3本章小结

第四章 MC-g-PAM对腐殖酸去除性能的研究

4.1试验条件对吸附效果的影响

4.2吸附等温线分析

4.3吸附动力学分析

4.4吸附热力学分析

4.5 MC-g-PAM对HA吸附前后对比

4.6吸附脱附再生试验

4.7 MC-g-PAM与其他材料对腐殖酸去除效果的比较

4.8本章小结

第五章 MC-g-PAM对铜绿微囊藻去除性能的研究

5.1试验条件对吸附效果的影响

5.2吸附等温线分析

5.3吸附动力学分析

5.4吸附热力学分析

5.5 MC-g-PAM对MA吸附前后对比

5.6本章小结

第六章 结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

图 表 目 录

致谢

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