丙烯酰胺与阳离子单体共聚水凝胶的制备及其对无机阴离子的吸附

摘要

离子液体通常指具有低熔融温度的有机/无机盐，具有高离子导电率、高极性、高密度、高的热容量、高的热稳定性和化学稳定性。将离子液体与高分子材料相结合，可以合成具有特殊性能的高分子材料。不饱和的离子液体单体通过聚合反应可以得到离子液体功能高分子，主要应用于载体、聚合电解质、气体吸附剂等。阳离子型聚丙烯酰胺(PAM)是一种高分子聚电解质，它可以与水中带负电荷微粒起电荷中和及吸附架桥作用，可以用在酸性环境和有机质含量高的环境中，如染色，造纸，食品和废水处理。为此，本文就聚丙烯酰胺作为吸附剂对阴离子污染的吸附展开了研究，并在此基础上，利用离子液体氯化-1-烯丙基-3-甲基咪唑(AMIMCl)改性聚丙烯酰胺，考察了在不同条件下对阴离子污染的吸附效果。主要研究内容包括以下三个方面:
　　 一是以离子液体氯化-1-烯丙基-3-甲基咪唑(AMIMCl)和丙烯酰胺(AM)为阳离子单体，采用水溶液聚合的方法合成了聚(AM/AMIMCl)凝胶。经过脱水干燥、研磨后制得干粉吸附剂。本吸附剂对水中高锰酸根有很好的吸附效果。在298K，高锰酸钾浓度为100mg/L的条件下其最大吸附量为41.0mg/g。研究了合成条件、温度、pH等条件对吸附的影响。并且其吸附行为符合二级动力学模型，反应的活化能为30.250 kJ·mol-1，可以利用Langmuir、Freundlich和Generalized三种等温吸附式进行解释，该过程属于物理吸附过程。
　　 二是利用离子液体氯化1-烯丙基-3-甲基咪唑(AMIMCl)改性二甲基二烯丙基氯化铵(DMDAAC)与丙烯酰胺(AM)的共聚物(PAMD)，制得了PAMDA并将其用于对水中铬酸根的去除。采用热重、红外、和SEM表征了凝胶样品，探讨了AMIMC1的添加量、pH值、反应时间、初始浓度和温度对吸附的影响。并分别利用二级动力学和四种吸附等温线模型对吸附数据进行了拟合。结果表明:AMIMCl的添加明显的提高了PAMD对水中铬酸根的吸附能力，在303K，铬酸根浓度为100mg/L的条件下其吸附量为45.25mg/g。此吸附是个快速的过程，等温吸附行为可以用四种吸附等温线来解释，并计算了反应过程的活化能为2.60KJ·mol-1。
　　 三是研究共聚物水凝胶(PAMDA)对水中磷酸根的吸附。实验中考察了不同条件如:温度，pH、反应时间对吸附效果的影响。同时利用SEM表征了吸附后吸附剂表面的形貌特征，分别利用二级动力学和四种吸附等温线模型对吸附数据进行了拟合。结果表明:由于吸附的磷酸根负载在吸附剂的表面，凝胶表面变的粗糙不平。在298K，磷酸根浓度为50mg/L的条件下其最大吸附量为9.71mg/g，并且吸附行为符合二级动力学模型，反应的活化能为16.15 KJ·mol-1，是一种自发的物理吸附过程。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 水体中污染物的来源

1．3 水体中各类污染物的危害

1．3．1 水体中重金属污染的危害

1．3．2 水体中磷酸盐污染物的危害

1．3．3 水中高锰酸根的危害

1．4 废水处理方法

1．4．1 回收利用

1．4．2 化学方法

1．4．3 物理方法

1．4．4 物理化学方法

1．5 聚丙烯酸水凝胶对废水的处理

1．6 凝胶型离子液体聚合物

1．6．1 ILFPs的分类

1．6．2 ILFPs的性质

1．6．3 ILFPs的应用

1．7 本课题研究内容及创新点

第二章 AMIMCl／AM共聚水凝胶的制备及其对高锰酸根的吸附

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 主要原料及仪器

2．2．2 实验方法

2．2．3 吸附量的计算

2．3 结果与讨论

2．3．1 正交试验

2．3．2 聚(AMIMCl／AM)的FTIR分析

2．3．3 聚(AMIMCl／AM)的热重分析

2．3．4 SEM分析

2．3．5 高锰酸根溶液的标准曲线

2．3．6 PAA，PAM和聚(AMIMCl／AM)的吸附比较

2．3．7 凝胶用量的影响

2．3．8 等电点的测量

2．3．9 溶液pH的影响

2．3．10 吸附动力学研究

2．4 吸附热力学研究

2．4．1 吸附热力学曲线

2．4．2 吸附热力学拟合

2．5 本章小结

第三章 聚(AM／DADMAC)／AMIMCl水凝胶的合成及对水中铬酸根的吸附

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 主要原料

3．2．2 凝胶PAMD、PAMDA的制备

3．2．3 实验方法

3．3 结果和分析

3．3．1 Cr(Ⅵ)的标准曲线

3．3．2 FTIR分析

3．3．3 热重分析

3．3．4 吸附剂的形貌表征

3．3．5 AMIMCl添加量的影响

3．3．6 溶液pH值的影响

3．3．7 吸附剂用量的影响

3．3．8 初始浓度的影响

3．3．9 反应时间的影响

3．3．10 动力学研究

3．3．11．热力学研究

3．4 本章小结

第四章 聚(AM／DADMAC)／AMIMCl水凝胶对水中磷酸根的吸附

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 主要原料

4．2．2 凝胶PAMD、PAMDA的制备

4．2．3．实验方法

4．3 结果和分析

4．3．1 磷的标准曲线

4．3．2 吸附剂的形貌表征

4．3．3 AMIMCl添加量的影响

4．3．4 溶液pH值的影响

4．3．5 吸附剂用量的影响

4．3．6 初始浓度的影响

4．3．7 反应时间的影响

4．3．8 动力学研究

4．3．9 热力学研究

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文