咪唑离子液体—盐双水相体系的构建及其对氯霉素分配行为的应用研究

摘要

本课题构建了新型的离子液体双水相体系(ILATPS)，探讨了ILATPS分相能力的影响因素，以氯霉素为目标物质，考察了氯霉素在ILATPS中分配行为的影响因素，同时验证了该研究体系用于生物活性物质分离的可行性。旨在为拓展ILATPS的应用研究提供理论和实践基础。
　　(1)测定了在T=298.15 K下，IL ATPSs的双节线数据和系线数据，并以HO[C6mim][Cl]-K2CO3 IL ATPS为例测定了在温度T=288.15/298.15/308.15K下的双节线数据以及系线数据。利用两个经验方程关联了双节点数据，发现四参数方程w1=exp(a+ bw0.52+cw2+dw22)的拟合效果令人满意，更适合IL ATPSs数据的关联。用Othmer-Tobias和Bancroft两个公式对系线数据进行了拟合，验证了系线数据的准确性。通过IL ATPS液-液相平衡数据计算得出了体系的褶点数据。为IL ATPS在萃取分离过程的应用提供了基础数据支持，为研究物质在两相间的分配行为奠定了理论基础。
　　(2)结合ILATPSs的双节线和液-液相平衡数据，对ILATPSs分相能力的影响因素进行了详细讨论。首先，通过绘制ILATPS的相图，对不同种类的ILs对IL ATPSs分相能力的影响进行了对比研究，进而根据ILs的结构不同进行了深入探讨，发现碳链较长的离子液体疏水性较强，且分相效果较好。其次，讨论了成相盐对ILATPS的影响效果，发现成相盐的分相能力可能与吉布斯水合自由能(ΔGhyd)有关，ΔGhyd越负，其盐析能力越强，即成相能力越强。另外，具有较高化合价的离子比较低化合价的离子的盐析能力强，这是由于高化合价的离子容易结合更多的水分子导致的结果。最后，由于温度也是影响IL ATPSs分相的一个重要因素，温度的变化会导致成相物质之间相互作用力的改变，从而影响分相效果，所以也考察了温度对IL ATPSs分相的影响，结果发现所研究的IL ATPSs对温度的变化并不敏感，即分相条件受温度变化影响不明显。
　　(3)以氯霉素为目标物考察了CAP在HO[C6mim][Cl]-K2CO3/K2HPO4/K3PO4 IL ATPSs和[C4mim]Cl/[C6mim]Cl/[C7H7mim]Cl-K2C4H4O6 IL ATPSs中分配行为的影响因素，通过对IL的种类及其用量、成相盐的种类和用量、萃取温度以及CAP初始浓度等影响因素的考察，掌握了如何通过调节控制条件来提高目标物质的分配系数，达到最好的分离效果。同时也验证了本课题所构建的IL ATPSs用于生物活性物质分离的可行性，为拓展ILATPS的应用研究提供了理论依据。
　　研究结果表明，构建的IL ATPSs可成功应用于氯霉素的萃取分离。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 双水相体系

1．1．1 双水相体系的概述

1．1．2 离子液体双水相体系

1．2 双水相体系液-液相平衡

1．2．1 双水相体系相图

1．2．2 双节点及系线数据拟合方程

1．2．3 离子液体双水相体系液-液相平衡研究进展

1．3 双水相萃取

1．3．1 双水相萃取的原理

1．3．2 双水相萃取的影响因素

1．3．3 双水相萃取的优势

1．3．4 离子液体双水相萃取

1．4 选题依据及研究内容

1．4．1 本课题的研究目的及意义

1．4．2 课题主要研究内容

第二章 离子液体-盐双水相体系相图数据的测定及关联

2．1 离子液体-盐双水相体系双节线数据的测定及关联

2．1．1 实验部分

2．1．2 双节点数据的测定

2．1．3 双节点数据的拟合

2．2 离子液体-盐双水相体系系线数据的测定及关联

2．2．1 实验部分

2．2．2 系线的计算数据

2．2．3 系线数据的拟合

2．3 离子液体-盐双水相体系的褶点数据

2．4 本章小结

第三章 离子液体-盐双水相体系分相影响因素的研究

3．1 离子液体对分相能力的影响

3．2 成相盐对分相能力的影响

3．3 温度对分相能力的影响

3．4 本章小结

第四章 离子液体双水相体系中氯霉素分配行为的研究

4．1 氯霉素在HO[C6mim][Cl]-无机盐离子液体双水相体系中分配行为的研究

4．1．1 实验部分

4．1．2 结果与讨论

4．2 氯霉素在[C4mim]Cl／[C6mim]Cl／[C7H7mim]Cl-K2C4H4O6双水相体系中分配行为的研究

4．2．1 实验部分

4．2．2 结果与讨论

4．3 本章小结

第五章 结论、创新点及进一步工作的建议

5．1 本研究的主要结论

5．2 本研究的创新点

5．3 进一步工作的建议

参考文献

致谢

附录一：攻读学位期间发表及录用待发表的学术论文

附录二：中英文符号及缩写对照表