离子液体中g-C3N4基复合材料的制备及其降解环境污染物的研究

摘要

随着社会的快速发展，环境污染和能源短缺问题已经越来越严重的威胁人类的发展和生存。半导体光催化技术可以把太阳能转化成容易储存的氢能;能够把各种难降解的污染物降解或直接矿化成水和二氧化碳等无机小分子。然而，以二氧化钛(TiO2)为典型代表的光催化纳米材料，由于其禁带宽度较宽而只能利用区间较小的紫外光，大大限制了此类光催化剂的广泛应用。因此，开发出一类高可见光利用率、高性能、高稳定性的新型纳米光催化剂十分有必要，目前，该方向已成为光催化领域的一个研究热点。本论文的出发点是，探索在离子液体体系中设计、合成基于g-C3N4的可见光响应新型高效光催化材料，及其在治理难降解环境污染物方面的研究。本文具体的研究内容如下:
　　1.本文通过在[Omim]FeCl4反应型离子液体中乙醇溶剂热反应制备g-C3N4/α-Fe2O3复合光催化材料。通过XRD、FT-IR、紫外漫反射、SEM-EDS、TEM、光电流等表征手段对合成的g-C3N4/α-Fe2O3复合纳米材料的形貌和结构进行研究分析。实验结果表明，在整个反应过程中，离子液体[Omim]FeCl4不仅可以作为反应的溶剂和模板剂，还可以作为反应过程中铁的来源。在可见光照射和H2O2存在的条件下，光催化实验结果表明g-C3N4/α-Fe2O3复合材料的光催化活性明显高于单体α-Fe2O3材料。此外，实验结果表明当g-C3N4的掺杂比例为5wt.％时，制备得到的复合光催化材料的光催化活性最好，3h其光催化降解率为99.38％，高于单体α-Fe2O3材料的光催化活性(77.88％)。本文还通过g-C3N4/α-Fe2O3(5 wt.％)在不同条件下的光催化活性实验对复合材料光催化活性提升可能的机理进行研究。
　　2.本文通过在[Omim]ZnCl3反应型离子液体中采用乙醇溶剂热反应制备得到g-C3N4/ZnO复合纳米光催化材料。通过XRD、SEM-EDS、TEM、紫外漫反射、光电流、EIS、FT-IR等表征手段对合成的g-C3N4/ZnO复合材料的组成、微观形貌以及光学性质进行研究。在整个反应过程中，离子液体[Omim]ZnCl3不仅可以作为溶剂和模板剂，还可以作为锌源参与反应。在可见光照射和H2O2存在的条件下，光催化降解MB的实验结果表明g-C3N4/ZnO复合材料的光催化活性显著高于单体氧化锌纳米材料。此外，实验结果表明当g-C3N4的掺杂比例为10wt.％时，制备得到的复合光催化材料的光催化活性最好，3h其光催化降解率是98.35％，高于单体氧化锌纳米材料的光催化活性(49.63％)。本文还通过g-C3N4/ZnO(10 wt.％)在不同条件下的光催化活性实验对复合材料光催化活性提升可能的机理进行研究。
　　3.本文通过在[Omim] CuCl3反应型离子液体中采用乙二醇溶剂热反应制备Cu/g-C3N4复合光催化材料。通过FT-IR、紫外漫反射、XRD、SEM-EDS、TEM、光电流、EIS等表征手段对合成的Cu/g-C3N4复合材料的微观形貌和光学性质进行分析。结果表明，在反应过程中，离子液体[Omim] CuCl3不仅可以作为溶剂和模板剂，还可以作为铜源参与反应。在可见光和H2O2存在的条件下，光催化降解MB的实验结果表明Cu/g-C3N4复合材料的光催化活性明显高于单体g-C3N4材料。此外，实验结果表明Cu的掺杂比例为5wt.％时，制备得到的复合光催化材料的光催化活性最好，30min其光催化降解率是99.85％，高于单体g-C3N4的光催化活性(36.2％)。本文还通过Cu/g-C3N4（5wt.％）在不同条件下的光催化活性实验对复合材料光催化活性提升可能的机理进行研究。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 半导体光催化材料

1．1．1 半导体光催化材料的研究背景

1．1．2 半导体光催化技术的基本原理

1．1．3 提高半导体光催化材料活性的途径与方法

1．1．4 半导体光催化材料的应用

1．2 g-C3N4光催化材料的研究进展

1．2．1 g-C3N4材料的概述

1．2．2 g-C3N4材料的制备方法

1．2．3 g-C3N4材料的改性研究

1．3 反应型离子液体在无机纳米材料合成中的应用

1．3．1 离子液体介绍

1．3．2 离子液体中纳米金属氧化物的合成

1．3．3 金属纳米粒子的合成

1．3．4 非金属纳米材料的合成

1．3．5 多孔纳米材料的合成

1．4 本论文的主要研究内容

第二章 g-C3N4／α-Fe2O3材料的制备及其可见光降解亚甲基蓝的研究

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 实验试剂

2．2．2 实验仪器

2．2．3 催化剂的制备

2．2．4 光催化剂的表征

2．2．5 光催化活性研究

2．2．6 光电流测量

2．3 结果与讨论

2．3．1 X射线衍射(XRD)分析

2．3．2 红外光谱(FT-IR)分析

2．3．3 扫描电镜(SEM)，能谱分析(EDS)和透射电镜(TEM)

2．3．4 紫外漫反射(DRS)光谱分析

2．3．5 瞬态光电流(Photocurrunt)分析

2．3．6 光催化性能研究

2．3．7 催化剂的稳定性

2．3．8 光催化活性增强可能的机理

2．4 本章小结

第三章 g-C3N4／ZnO材料的制备及其可见光降解亚甲基蓝的研究

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂

3．2．2 实验仪器

3．2．3 催化剂的制备

3．2．4 催化剂的表征

3．2．5 光催化活性研究

3．2．6 光电流测量

3．3 结果与讨论

3．3．1 X射线衍射(XRD)分析

3．3．2 红外光谱(FT-IR)分析

3．3．3 透射电镜(TEM)和能谱分析(EDS)

3．3．4 紫外漫反射（DRS)光谱分析

3．3．5 瞬态光电流(Photocurrunt)分析

3．3．6 电化学阻抗(EIS)分析

3．3．7 光催化活性研究

3．3．8 光催化活性增强可能的机理

3．4 本章小结

第四章 Cu／g-C3N4材料的制备及其可见光降解亚甲基蓝的研究

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 实验试剂

4．2．2 实验仪器

4．2．3 催化剂的制备

4．2．4 光催化剂的表征

4．2．5 光催化活性研究

4．2．6 光电流测量

4．3 结果与讨论

4．3．1 X射线衍射(XRD)分析

4．3．2 红外光谱(FT-IR)分析

4．3．3 透射电镜(TEM)和能谱分析(EDS)

4．3．4 紫外漫反射(DRS)光谱分析

4．3．5 瞬态光电流(Photocurrunt)分析

4．3．6 电化学阻抗(EIS)分析

4．3．7 光催化性能研究

4．3．8 光催化活性增强可能的机理

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文

致谢