氧化银基半导体复合材料制备及其光催化性能研究

摘要

太阳能是解决能源和环境危机的重要可再生能源。利用太阳能进行环境修复和能源转化已经引起全球学者广泛关注，其中使用半导体材料催化剂捕获和转化太阳能应用潜力巨大。但是，现有光催化剂的量子效率仍然十分有限。因此，开发新型半导体光催化剂，提高太阳能转化效率仍然是光催化研究的热点。氧化银禁带宽度较窄，具有较高的可见光利用率，已经受到研究者的越来越多的关注。但是，氧化银激发后生成的电子空穴对极易复合，这限制了它的规模化应用。而负载助催化剂构建复合体系是提高光生电子空穴对分离和迁移效率行之有效的方法。在本论文中，通过温和的湿化学法，成功制备了 Ag2O/NaTaO3、AgCl/Ag2O/NaTaO3和Ag/AgCl/Ag2O三种纳米复合光催化剂，抑制了氧化银光生电子空穴对的复合，提高了其光催化效率。取得的具体研究结果如下：
　　（1）利用湿化学沉积法制备了可见光响应Ag2O/NaTaO3 p-n异质结复合光催化剂，通过p-n异质结之间的界面电子单向传递，抑制了氧化银光生电子空穴对复合。通过XRD、SEM和TEM等分析测试手段对Ag2O/NaTaO3复合材料晶体结构和形貌等进行了表征。以罗丹明B为降解对象，考察了复合材料的光催化性能。根据捕获实验和能带相对位置，提出了复合材料催化降解机理。
　　（2）利用的简便的湿化学方法合成了AgCl/Ag2O/NaTaO3三元复合催化剂。AgCl的加入，不仅引入Cl0自由基作为新活性物种，而且还增加Ag2O光生电子新的转移途径，进而提高复合材料的光催化效率。AgCl/Ag2O/NaTaO3复合光催化剂在可见光下对罗丹明B染料的具有很高的光催化降解活性。根据实验结果，提出了复合材料催化降解机理。
　　（3）利用原位生长法制备了Ag/AgCl/Ag2O纳米复合催化剂。通过Ag纳米粒子的等离子共振效应和AgCl的电子传递作用，提高了Ag2O电子空穴对的分离效率。Ag/AgCl/Ag2O复合催化剂对于光催化降解环丙沙星展现出很高的光催化活性。当Ag/AgCl摩尔比例为50%时，复合催化剂对环丙沙星的降解效率最高，分别是Ag2O和Ag/AgCl的2.9倍和3.73倍。通过捕获实验验证光催化反应活性基团，提出一种具有等离子共振效应的Z字型机理。

目录

第一章 绪论

1.1 引言

1.2染料简介

1.3纳米半导体材料简介与光催化应用

1.4氧化银纳米材料与光催化应用

1.5本课题的研究意义及主要内容

第二章 Ag2O/NaTaO3复合催化剂的制备及其光催化性能

2.1引言

2.2实验部分.

2.3.结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 三元异质结AgCl/Ag2O/NaTaO3的合成及其可见光下催化性能的研究

3.1引言

3.2.实验部分

3.3 结果和讨论

3.4. 本章小结

第四章 原位法合成Ag/AgCl/Ag2O异质结光催化降解环丙沙星

4.1引言

4.2.实验部分

4.3结果和讨论

4.4本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

致谢

攻读学位期间主要的科研成果

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附录B 中缩写符号对照表