TiO2/氮杂石墨烯纳米复合材料的制备及其有机污染物光电化学传感应用研究

摘要

制备光电性能优异的光电活性材料是构建光电化学（PEC）传感器的研究基础。本论文结合TiO2和氮杂石墨烯（NG）材料各自优点，分别制备了TiO2/NG和TiO2/三维NG（TiO2/3DNG）两种PEC性能优异的功能纳米材料，并以其为PEC传感平台，分别构建了双酚A（BPA）和毒死蜱PEC传感器。此外，还利用制备的TiO2/硼碳氮纳米片（TiO2/BCN）构建了BPA适配体PEC传感器，取得了一些有益的结果，主要内容如下：
　　1、利用一步热处理法制备了TiO2/NG纳米材料。对比研究发现，NG的引入有效改善了TiO2纳米粒子的半径和分散度，拓宽了TiO2吸收波长的范围，促进了其光生电子-空穴的分离，并提高电荷转移的速率，且其光电流强度是单体TiO2的3倍。进一步耦合BPA适配体，构筑了性能优异的光电化学传感界面。研究发现，在可见光的照射下，BPA能够消耗TiO2/NG纳米材料的空穴，促进电子-空穴对的有效分离，从而增强光电流信号响应。在优化条件下，所构建的光电化学传感器的光电流强度与BPA浓度的对数值在1 fmol/L~10 nmol/L范围内呈现良好的线性关系，检出限为0.3 fmol/L（S/N=3），且该传感器稳定性好，可用于饮用水及牛奶的检测。
　　2、采用一步溶剂热法制备了TiO2/3DNG。研究表明，引入3DNG后，能够显著抑制光生电子和空穴的重组，提高电荷转移的速率，并且TiO2/3DNG的光电流强度相比于单体TiO2增强了5倍。进一步优化其界面组成，构建了光电化学传感界面，在可见光的照射下，基于光生空穴氧化毒死蜱的原理，构筑了超灵敏的光电生物传感平台用于毒死蜱的检测。在优化条件下，该传感器的具有较宽的检测范围（5μg/mL~0.25 g/mL），较低的检出限（1.7μg/mL，S/N=3），且该传感器稳定性好，可用于饮用水的检测。
　　3、通过一步热处理法制备了TiO2/BCN纳米材料。研究发现，TiO2/BCN的光电流强度是单体TiO2的2倍，表明BCN的掺杂能够有效的提高光生电子和空穴的分离效率，改善TiO2的PEC性能。在光照条件下，进一步耦合BPA适配体，构建了光电化学传感界面，基于光生空穴氧化BPA选择性增强光电流的原理，建立了快速、灵敏检测BPA的光电化学适配体传感器。在优化条件下，该传感器的光电流强度与BPA浓度的对数值在0.1 fmol/L~5 nmol/L范围内呈现良好的线性关系，检出限为0.033 fmol/L（S/N=3），且该传感器稳定性好，可用于饮用水及牛奶的检测。

目录

第一章 绪论

1.1 光电化学生物传感器概述

1.2 TiO2基纳米复合材料光电化学传感应用概述

1.3 NG基材料在光电化学传感领域的应用

1.4 本文研究思路及内容

第二章 TiO2/氮杂石墨烯纳米复合材料的制备及其双酚A光电化学适配体传感研究

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3 本章小结

第三章 TiO2/三维氮杂石墨烯纳米复合材料的制备及其毒死蜱光电化学传感研究

3.1 实验部分

3.2 结果与讨论

3.3 本章小结

第四章 TiO2/硼碳氮纳米复合材料的制备及其双酚A光电化学适配体传感研究

4.1 实验部分

4.2 结果与讨论

4.3 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间取得的学术成果