钒酸盐/石墨烯三维复合气凝胶的制备及其光催化性能研究

摘要

随着科学技术的发展，环境问题日益严重，水污染问题尤为突出。在众多的环境治理手段中，利用半导体材料实现光催化降解这一技术具有简易高效等优点得到了广泛应用和研究。本文针对传统TiO2光催化材料存在光利用率低及粉末类催化剂难以回收等难点问题展开研究，以具有较高可见光催化活性的钒酸盐为核心，辅以石墨烯为载体，分别采用低温法及原位水热法制备得到了CeVO4/rGO和CeVO4/BiVO4/rGO三维复合气凝胶材料，既提高了光催化剂的量子效率又易于回收。本论文对所得气凝胶的结构和形貌进行了表征，研究了其光催化性能。
　　本研究主要内容包括：⑴以水热合成法制备所得的纺锤状CeVO4纳米颗粒为原材料，采用低温法将CeVO4纳米颗粒负载到氧化石墨烯（GO）载体上，98℃条件下保温12h，可制备得到具有较高光催化性、性能稳定的CeVO4/rGO三维复合气凝胶材料。通过扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、固体紫外漫反射（DRS）等一系列手段对样品进行了表征，考察其光催化性能。结果表明，18min内单一CeVO4纳米颗粒对亚甲基蓝（MB）降解效率为62.1％，而CeVO4/rGO三维气凝胶复合材料不仅具有更优的催化活性（对MB降解效率高达93％），而且存在方便回收重复利用的优点。⑵为了简化实验步骤，缩短实验周期，采用原位水热合成法直接制备获得了CeVO4/rGO三维气凝胶复合材料。考察了不同GO浓度、水热温度、水热时间对所得气凝胶的结构、形貌及光催化活性的影响，推理了CeVO4/rGO三维气凝胶形成机理并探讨了光催化机理。研究结果表明，CeVO4原位生长在了石墨烯纳米片层上，石墨烯的存在有效地转移了CeVO4导带上的的电子，提高了光生电子的迁移率，此外，三维气凝胶的比表面积高达143.2m2/g，这些因素有效的提高了三维气凝胶的光催化活性。当GO浓度为3mg/ml，180℃保温20h制备所得的CeVO4/rGO三维气凝胶具有最优的光催化性能，18min内对MB的降解效率达到95％。⑶为进一步提高光催化性能，在CeVO4/rGO三维气凝胶的基础上引入第三相钒酸盐（BiVO4），同样采用水热原位法制备CeVO4/BiVO4/rGO三维气凝胶材料。考察了 BiVO4:CeVO4的比例对所得三元复合气凝胶材料结构和光催化性能的影响，阐述了三元材料CeVO4/BiVO4/rGO的光催化机理。研究结果显示，不同BiVO4:CeVO4比例所得的CeVO4/BiVO4/rGO三维气凝胶均能保持典型的三维网络结构；由于采用原位生长机理，BiVO4、CeVO4颗粒分散在石墨烯骨架中并与rGO有机的结合在一起。当BiVO4:CeVO4比例为1:1时，光催化性能最优，14min降解达到99.6％，并且具有很好的回收效果及循环稳定性。三元材料CeVO4/BiVO4/rGO的光催化活性也明显的优于二元CeVO4/rGO材料，其原因在于半导体材料电子跃迁过程发生变化，更有效的促使光生电子和空穴的分离，加快了催化速率。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1引言

1.2光催化概述

1.3钒酸盐光催化剂的研究现状

1.4 石墨烯简介

1.5 论文的研究目的、内容及意义

第二章 低温法制备CeVO4/rGO气凝胶及其光催化性能

2.1引言

2.2实验部分

2.3实验结果与讨论

2.4本章小结

第三章 原位水热法制备CeVO4/rGO气凝胶及其光催化

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4本章小结

第四章 CeVO4/BiVO4/rGO复合气凝胶的制备及其光催化

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的硕士论文和其他科研成果