烟道内二氧化碳浓度的激光测量方法研究

摘要

由于化石燃料的燃烧和森林砍伐等人为活动，导致温室气体浓度增加，加剧了全球变暖，已成为当今人类面临的最大挑战之一。二氧化碳(CO2)是最主要的温室气体，根据联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)第 5次评估报告(Climate Change 2013)，2011年大气中CO2含量相比于1750年已经上升了40%。在所有的排放源中，固定排放源排放的二氧化碳气体是温室效应的主要因素。政府间气候变化专门委员会(IPCC)将直接测量排放量方法列为温室气体排放清单统计的最高等级，以提高数据统计精度。为了实现排放量的精确测量，固定排放源烟气中温室气体浓度的直接测量至关重要。 本文以非饱和吸收的分子振转光谱和热力学理论为基础，建立了固定排放源二氧化碳浓度的精确测量方法，结合 Herriott 型多次反射光学吸收池，搭建了一套气体浓度测量的实验装置，对本文建立的方法进行了验证。结果表明本文建立的理论方法和实验结果能够很好的表征待测气体的浓度。目前温室气体浓度是通过溯源到其质量来确定的，即通过称重的方法来获得气体浓度。本文的测量结果在 0.4%浓度范围内与标称值吻合。具体的研究工作如下： 1. 建立基于吸收光谱法测量固定排放源浓度的理论模型。根据非饱和分子吸收的原理，建立了光强、温度和压力与被测气体浓度的关系，揭示了各种非理想因素对浓度测量的影响规律，并建立了入射、出射光强与浓度的关系，由此导出本文建立的基于纯 CO2的相对测量方法。根据不确定度传递原理，得出了对浓度测量不确定度的影响规律。 2. 基于Herriott型多次反射光学吸收池建立了多次反射吸收光谱测量装置。该测量系统工作温度被控制在(293+-0.1) K ，工作波长范围为(0.4~12)μm ，对中心波长为1.57μm 的可调谐激光器的温度和电流进行了测试，确定了激光器的工作温度和电流；对直接吸收光谱法中最重要的基线处理方式作了分析和讨论，确定了最佳的实验参数，测量信噪比为2900:1。 3. 测量了293 K和(0~13) kPa范围内二氧化碳在6362.5 cm-1的(30012)←(00001)R20e，和6359.97 cm-1的(30012)←(00001)R16e跃迁谱线。利用本文建立的理论模型，以纯 CO2为基础测量了名义浓度在 15%、35%、50%和 75%的二氧化碳气体混合物 (氮气为缓冲气体)。测量结果与天平称重法得到的结果在 0.4%范围内具有很好的一致性，最大扩展相对测量不确定度(包含因子 k=2)分别为 0.7%(R20e 谱线)和1.17%(R16e谱线)，满足固定排放源气体浓度计量的需要。

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