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富氧燃烧烟气中CO2低温分离系统设计研究

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摘要

第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2 国内外研究现状

1.2.1 二氧化碳捕获方法综述

1.2.2 低温捕获CO2方法综述

1.3 论文研究内容及意义

1.3.1 研究内容

1.3.2 研究意义

第二章 相平衡计算方法的选取与分析

2.1 相平衡简介与计算方法

2.1.1 气液相平衡计算方法

2.1.2 气固相平衡计算方法

2.2 状态方程的选取

2.2.1 状态方程的演变与发展

2.2.2 不同状态方程的对比与选取

2.3 混合规则的选取

2.3.1 混合规则的演变与发展

2.3.2 不同混合规则的对比与选取

2.4 烟气中CO2液化温度及凝华温度的计算

2.4.1 N2-CO2体系中CO2液化/凝华分离的判定

2.4.2 O2及时对N2-CO2体系中CO2液化及凝华温度的影响

2.5 CH4-CO2系统中泡露点及凝华温度的计算方法对比分析

2.6 本章小结

第三章 低温分离系统分析研究

3.1 N2-CO2体系中低温液化分离CO2的分离率及分离纯度的分析

3.2 N2-CO2体系中低温液化分离CO2的分离能耗分析

3.3 低温凝华分离CO2系统及其能耗分析

3.3.1 低温凝华分离CO2系统简介

3.3.2 低温凝华分离CO2系统能耗分析

3.4 分凝再凝华的低温分离CO2系统

3.5 本章小结

第四章 低温分离系统CO2提纯

4.1 精馏简介

4.2 优化系统介绍

4.3 液化分离得到的CO2进行精馏提纯

4.4 本章小结

第五章 低温分离CO2系统实验设计

5.1 低温分离CO2实验系统简介

5.2 各设备型号确定

5.3 实验系统保温设计

5.4 本章小结

第六章 总结与展望

6.1 总结

6.2 展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文及其他成果

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摘要

CO2是主要的温室气体之一,大部分来自电厂和重工业排放的烟气,现阶段CO2捕获问题日益紧迫。从富氧燃烧后的烟气CO2含量变化范围较大,从其中捕集回收CO2并且实现资源化利用有重要意义。
  本文通过不同的状态方程以及混合规则对N2/CO2、N2/CO2/O2的泡露点以及凝华温度进行了计算并与相应的实验数据做了对比分析。结果显示采用理想方程计算结果误差很大,293.2K时的压力偏差平均在50%左右,最大达近80%,而浓度偏差均在300%以上;采用经典范德瓦尔混合规则的PR以及SRK方程最为精准,10MPa分离压力内的各平均偏差均在6.5%以内,而且PR方程相对更为精准,最大平均误差为4.82%。因此在进行液相N2-CO2的计算中,选择采用PR状态方程结合范德瓦尔混合规则的方法。此外文章研究了O2以及Ar杂质对于N2/CO2的影响,结果表明O2以及Ar的加入会使N2/CO2体系的露点、凝华温度降低,从而会导致液化分离率的降低,而且杂质的量越大,影响越大。
  利用选定的状态方程及混合规则,对N2/CO2系统低温液化分离过程进行研究,分析了压力、温度、气体组分的变化对CO2液化回收率、回收纯度及系统能耗的影响;对于低CO2初始浓度时回收率较低的缺陷,提出凝华分离CO2的方案,进行了能耗分析并在同回收率的情况下与液化分离能耗相对比,结果显示凝华分离方案可以得到高回收率与回收纯度,但是在CO2初始浓度相对较高时,其能耗比液化分离高;最后考虑液化方法回收纯度以及回收率低,而凝华方法的能耗高的问题,将低温液化分离与凝华分离相结合,提出分凝再凝华的低温分离CO2的系统,对系统进行能耗分析并与液化以及凝华分离进行对比,结果显示在2MPa系统分离压力、90%的CO2回收率时,能耗较凝华分离降低9%左右。
  对液化分离所得到的CO2液体采用精馏塔进行高压下的精馏,得到高纯度的CO2液体,将CO2分离与提纯利用进行一体化结合。此外本文通过所建立的流程以及相关计算分析基础,进行了低温分离系统的实验设计,分析系统中各设备型号的选择,并对系统的保温方式进行选择设计。

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