生物油重质组分制氢中CeO2改性的铁基载氧体还原-制氢研究

摘要

随着环境污染的日趋严重和化石能源的短缺，氢能作为一种清洁高效的二次能源，由于其燃烧时污染物零排放的特点，被认为是未来能源领域中一种理想的可替代能源。迄今为止，制取氢气的技术已有多种，主要包括电解水制氢技术，蒸汽重整制氢技术，化学链制氢技术等。在以上制氢技术中，化学链制氢技术能够在制取氢气的同时分离CO2，是一种高效的、环境友好型的制氢方式，受到了极大的关注。
　　在化学链制氢技术中，制备高性能、高品格氧传递能力的铁基载氧体是关键环节。在本课题研究中，首先采用溶胶凝胶法制备了一系列CeO2改性铁基载氧体，结合XRD、SEM、BET表征实验，研究了样品制备参数的变化对改性载氧体性能的影响;随后，在热重分析仪上研究了样品在不同反应气体浓度下的还原反应性能，筛选出抗积碳能力强、还原反应能力强的载氧体样品;最后，在固定床反应器上对筛选出的载氧体样品进行了化学链制氢及循环反应实验，考察了在不同反应气体浓度和反应温度下载氧体持续循环制氢的能力。结果发现，CeO2改性铁基载氧体能够有效地抑制积碳和其他副反应发生，当制备参数为m(Fe2O3)/m(CeO2)/m(Al2O3)=65/5/30且n(C6H8O7·H2O)/n(PEG400)=3时，改性铁基载氧体具有多孔网状物理结构，其在化学链制氢中具有较强的还原能力和较高的制氢效率，在900℃、还原反应气浓度为CO/H2/N2=40/30/30下的制氢效率最高，单位质量载氧体的制氢产量最高为274.2mL/g，氢气浓度在98％以上，并且在20组循环反应中没有发生失活，具有较强的循环反应稳定性。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 课题的研究背景和意义

1．2 国内外制氢研究概述

1．3 化学链制氢技术研究

1．3．1 化学链制氢中反应器装置研究

1．3．2 化学链制氢中反应燃料的研究

1．3．3 化学链制氢中载氧体的研究

1．4 课题研究目的、研究内容和技术路线

1．4．1 课题研究目的

1．4．2 课题研究内容

1．4．3 课题技术路线

第二章 改性铁基载氧体制备方法研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验材料和实验装置

2．2．2 铁基载氧体表征实验分析

2．2．3 铁基载氧体制备

2．3 实验结果与讨论

2．3．1 CeO2改性前后铁基载氧体的表征分析

2．3．2 改变柠檬酸与聚乙二醇400的比例对改性铁基载氧体的影响

2．3．3 改变Fe2O3／CeO2／Al2O3的比例对改性铁基载氧体的影响

2．4 本章小结

第三章 改性铁基载氧体的还原反应特性研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验样品与气体燃料

3．2．2 实验装置介绍

3．2．3 实验方法步骤

3．2．4 实验工况

3．2．5 数据处理

3．3 实验结果与讨论

3．3．1 铁基载氧体在典型还原性气体浓度下的性能分析

3．3．2 典型改性铁基载氧体在不同还原性气体浓度下的性能分析

3．3．3 正交实验结果分析与载氧体筛选

3．4 本章小结

第四章 改性铁基载氧体化学链制氢及循环反应特性研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验样品

4．2．2 实验装置介绍

4．2．3 实验步骤

4．2．4 实验工况

4．2．5 实验数据处理

4．3 实验结果与讨论

4．3．1 CeO2改性铁基载氧体化学链制氢过程分析

4．3．2 反应温度对化学链制氢实验的影响

4．3．3 反应气体浓度对化学链制氢实验的影响

4．3．4 CeO2改性铁基载氧体化学链制氢循环反应特性分析

4．4 本章小结

第五章 全文总结与展望

5．1 全文总结

5．2 展望及建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文

致谢