人工湿地耦合微生物燃料电池产电及去除抗生素的效能研究

摘要

我国抗生素滥用现象严重，抗生素进入自然水环境，不但会造成严重的化学污染和生态毒性，而且还会诱导环境中耐药菌和抗性基因的产生，从而对人类健康造成潜在的威胁。本文以水环境中最常见的四环素和磺胺甲恶唑为代表，利用人工湿地(CW)在结构上具备构建微生物燃料电池(MFC)的有利条件和在功能上对难降解有机物具有净化潜能的特点，在垂直流人工湿地中构建微生物燃料电池(CW-MFC)，通过多重对比优化其构型和运行条件，以达到最高的抗生素净化效能和产电效能。并通过测定系统沿程填料内抗生素和抗性基因分布，初步分析抗生素的去除机理。主要结论如下:
　　1、成功组建3组CW和5组CW-MFC，3组CW根据进水抗生素浓度由低到高命名为CW(L)、CW(M)和CW(H)，对应的3组CW-MFC命名为CW-MFC(L)、CW-MFC(M)和CW-MFC(H);另设置2组CW-MFC命名为CW-MFC(1/2M)和CW-MFC(2M)，分别对应进水中浓度抗生素条件下，1/2倍碳源与2倍碳源进水。8组系统均能长期稳定运行，稳定后出水COD去除率都能达到95％以上。CW-MFC(M)、CW-MFC(2M)能够稳定输出电压630mV左右，CW-MFC(1/2M)为580mV左右，CW-MFC(L)平均产电电压能够达到615mV，CW-MFC(H)输出电压波动较大，但平均产电电压也能达到550mV。
　　2、优化CW-MFC构型和产电条件，将CW-MFC阳极定在溶解氧含量最低的装置中部20cm处，阴极定在溶解氧含量最高的顶端。研究浸没式和抬升式两种阴极构型，结果表明阴极抬升构造产电性能更佳。进水抗生素浓度越低，共基质浓度越高，系统的产电电压越高;但降低进水抗生素浓度和增加共基质浓度又会增大系统内阻。综合来看，CW-MFC(M)虽然产电电压处于中等水平，但内阻小，所以在5组装置中得到了最高的功率密度(0.0572W/m2)。说明进水抗生素浓度和共基质浓度都应控制在一定范围内，才能使系统在产电电压、功率密度和库仑效率方面达到优化平衡。
　　3、优化CW和CW-MFC对抗生素去除的运行条件，比较不同进水抗生素浓度的装置对抗生素的去除效果，发现进水抗生素浓度越高，系统填料中抗生素的吸附量越大，且耐药菌的驯化程度越高，对抗生素的去除能力表现为CW(H)＞CW(M)＞CW(L)，CW-MFC(H)＞CW-MFC(M)＞CW-MFC(L)。另外，共基质浓度不同的系统吸附能力表现为CW-MFC(1/2M)＞CW-MFC(M)＞CW-MFC(2M)，主要是因为过多的有机物和培养出的微生物会与抗生素竞争填料上的吸附位点。与吸附规律相反，CW-MFC(2M)的降解能力要强于CW-MFC(M)，因为共基质越多，培养出的耐药菌也越多。另外，CW-MFC(1/2M)的抗生素去除能力也要强于CW-MFC(M)，可能是因为共基质偏少，导致抗生素作为次级碳源直接被微生物分解利用以满足日常代谢需要。
　　4、对比传统CW和CW-MFC对抗生素的处理效果，发现CW-MFC效果更佳。首先，阴阳极材料为活性炭并接种活性污泥，比沙土混合物具有更强的吸附性能和微生物降解能力，研究结果表明，CW-MFC两极的抗生素吸附量是CW系统的4～5倍，且阴极微生物量要远大于CW顶部填料中的微生物量，抗性基因丰度也更高。其次，CW-MFC阳极存在电化学作用，能够在耐药菌将抗生素降解为简单有机物的基础上，进一步将简单有机物完全降解。最后，CW-MFC能够影响内部微生物的细胞膜结构和酶的活性而促进其对有机物的降解与利用。
　　5、四环素和磺胺甲恶唑存在不同的去除机理。四环素具有较强的极性，进入系统后就能够马上被电极材料和填料等稳定吸附;但较难被微生物降解，直到系统运行后期，由于系统内耐药菌驯化成熟且运行时间较长，才会发生一定的微生物降解作用。磺胺甲恶唑的亲水性较强，在装置运行前期，只有少量能被填料吸附（约为四环素的1/5～1/6），大部分都会随水流流动;但与四环素相比，它的降解半衰期更短，能够比四环素更早被耐药菌降解且降解量更大。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 抗生素污染现状

1．1．2 抗生素主要分类

1．1．3 抗生素去除技术

1．2 人工湿地净化技术

1．3 微生物燃料电池技术

1．3．1 微生物燃料电池的研究进展

1．3．2 微生物燃料电池的工作原理

1．3．3 微生物燃料电池的主要构型

1．4 研究内容、技术路线、目的和意义

1．4．1 研究的目的和意义

1．4．2 研究内容和技术路线

1．4．3 项目来源

第二章 人工湿地及人工湿地-微生物燃料电池系统的组建

2．1 材料与方法

2．1．1 试验材料与仪器

2．1．2 系统组建与运行

2．1．3 电化学监测与计算

2．1．4 抗生素测定

2．1．5 抗性基因检测

2．2 结果与讨论

2．2．2 CW-MFC系统的启动与稳定产电

2．2．3 CW及CW-MFC系统的运行特性

2．3 小结

第三章 人工湿地-微生物燃料电池系统的产电效能研究

3．1 材料与方法

3．1．1 试验仪器

3．1．2 试验装置

3．1．3 试验运行与测定

3．2 结果与讨论

3．2．1 阳极布设位置

3．2．2 阴极构造方式

3．2．3 抗生素浓度

3．2．4 共基质浓度

3．3 小结

第四章 人工湿地及人工湿地-微生物燃料电池系统对抗生素的净化效能研究

4．1 材料与方法

4．1．1 试验仪器

4．1．2 试验材料

4．1．3 试验运行与测定

4．2 结果与讨论

4．2．1 CW与CW-MFC整体净化效果差异

4．2．2 CW与CW-MFC沿程净化效果差异

4．3 小结

第五章 结论与展望

5．1 研究结论

5．2 研究展望

参考文献

致谢

作者简介