基于无机半导体纳米材料的免疫传感器的构建及其在蛋白质检测方面的应用

摘要

无机半导体纳米材料因其优异性能被广泛应用于生物传感方面，在食品安全、环境监测等重要领域建立了一系列高灵敏度、高选择性的检测方法：第一，无机半导体纳米材料拥有良好的光、电性能，是构建生物传感器信号转换元件的良好材料；第二，无机半导体纳米材料的因其纳米结构带来的高表面能、大比表面积等性质，可用于电极修饰，增加电极活性位点，提高生物识别分子的负载量；第三，无机半导体纳米材料的生物相容性好，为生物大分子检测提供一个良好的微环境。本论文基于无机纳米材料的制备与功能化，分别构建了两种免疫传感器——基于二氧化钛纳米棒阵列的光电免疫传感界面和基于功能化二硫化钼超薄纳米片的电阻抗免疫传感界面，用于对蛋白质分子的灵敏检测。具体如下： 1.设计并构建了一种基于二氧化钛纳米棒阵列（TiO2-NAs）的光电免疫传感界面，并实现对肿瘤坏死因子（TNF-α）的灵敏检测。首先通过水热法制备TiO2-NAs，再通过离子层连续吸附与反应（SILAR）方法制备TiO2-NAs/CdS:Mn2+共敏化复合材料，CdS和Mn2+的敏化显著降低了光生空穴与电子的复合几率，提高光电流强度。该传感器同时采用ZnS纳米粒子标记二抗作为信号放大元件，极大地增加了空间位阻效应，同时具有较宽的光吸收范围，可以竞争吸收光能，降低TiO2-NAs光电极的光吸收效率。该传感器通过夹心免疫法，以CdS和Mn2+共敏化的TiO2-NAs偶联纳米抗体作为一抗，以ZnS纳米粒子标记纳米抗体作为二抗，当检测目标TNF-α通过抗原抗体反应，与一抗和二抗同时作用，显著降低传感器的光电响应，从而实现对TNF-α的超灵敏检测。该方法有良好的线性范围（2.0pg/mL到200ng/mL）和低检测限（1.0pg/mL），具有良好的稳定性、重现性和选择性。该方法被应用于分析肺癌患者血液样品中TNF-α的表达水平，对肺癌初期诊断有重要意义。 2.设计并构建了一种基于功能化二硫化钼(MoS2)纳米片层材料的电阻抗免疫传感界面，并实现对肌红蛋白（Mb）的超灵敏检测。首先通过水热法制备性能优异的单层MoS2超薄纳米片，然后对其进行功能化；表面氨基化的MoS2超薄纳米片通过氨基与肌红蛋白抗体（MbAb）上羧基的共价作用结合，对捕获抗体MbAb实现固定。通过MbAb与检测目标Mb分子之间的抗原抗体结合作用，当传感器表面结合上一定数量的Mb分子后，传感界面的阻抗会发生显著变化。该方法对Mb有着高灵敏的检测能力，线性范围是0.5ng/mL到150ng/mL，检测限是0.17ng/mL。

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