低浓度VOCs废气的生物滴滤法处理研究——以丙烯酸甲酯及甲苯废气为例

摘要

随着科技的飞速进步和经济的高速发展，环境污染已经成为困扰全世界、威胁全人类的严峻问题。尤其在我国，以PM2.5、VOCs、酸雨及光化学烟雾等为主的空气污染日趋严重，覆盖了我国大片区域、大多数城市，空气污染逐渐成为影响人类健康的“隐形杀手”。挥发性有机化合物(VOCs)是一种常见的大气污染物，它是PM2.5、酸雨、光化学烟雾和温室效应等常见的环境污染的重要成因之一。因此，为了人类的健康，高效处理大气中的VOCs污染物十分重要。
　　目前，处理气相中VOCs污染物的方法主要包括物理法、化学法及生物法等。物理法和化学法处理VOCs具有效率高、处理彻底等优点,但往往都具有费用高、能耗高、易产生二次污染等缺点。此外，空气中的VOCs污染往往具有浓度低、范围大的特点，因此传统的物理化学法在处理大气中VOCs效果受到严重。生物法则主要使用生物反应器，通过微生物的代谢作用降解这类VOCs污染物，因此，生物法具有高效、清洁、无二次污染、费用低等优点。在生物法中，生物滴滤池法可调控性强，在深度处理低浓度VOCs领域有广泛的应用前景，并且已成功用于多种VOCs和大气恶臭污染物的处理。然而，生物滴滤池法在处理VOCs也面临很多限制，主要是由于VOCs的疏水性、毒性造成的去除效果下降等问题。如何改进、提高生物滴滤池对疏水性VOCs的去除效果，是生物法废气处理中的重点及难点。
　　为了提高生物滴滤池对疏水性VOCs的处理效果，优化生物滴滤池的运行，本研究首先综述了对近年来关于生物滴滤法处理VOCs方面的研究进展，总结并介绍了常见的生物反应器种类、运行机理;随后，从生物滴滤池的设计、运行条件、传质、填料和微生物等角度探讨了提高生物滴滤池去除效果的策略。提出生物滴滤池的运行参数、填料、微生物是提高对疏水性VOCs处理效果的重要因素，在未来的研究中还应注重生物滴滤法与其他技术耦合及生物滴滤池废物资源化利用等观点。
　　基于上述观点，以高效处理丙烯酸酯类废气为目标，本文构建了一座实验室规模的三层生物滴滤池，以陶瓷为填料处理丙烯酸甲酯废气，优化生物滴滤池运行参数，并利用PCR-DGGE技术分析滤池中微生物群落及其动态变化。结果表明，当空床停留时间(EBRT)为400 s、丙烯酸甲酯进气浓度小于4291.1 mg/m3时，以及当EBRT为266 s、丙烯酸甲酯进气浓度小于1879.2 mg/m3时，丙烯酸甲酯去除率RE均达到100％。随着进气浓度上升，RE开始逐渐下降，当最大进气浓度7200 mg/m3时，生物滴滤池的RE仍能保持在87.56％及77.36％以上。固定进气浓度4200 mg/m3时，随着EBRT的减少，生物滴滤池总EC持续上升，RE先上升后下降，生物滴滤池底层对去除丙烯酸甲酯废气的贡献最大。PCR-DGGE结果表明:丙烯酸甲酯废气浓度对微生物群落结构影响较大，随着进气浓度增加，细菌物种数变少，但丙烯酸甲酯降解活性菌的相对丰度逐渐增加。滤池的底层生物膜包含的物种主要有V.paradoxus，D.koreensis,P.suwonensis，A.caulinodans，H.denitrificans,Hyphomicrobium sp.和C.testosterone等。
　　本研究还构建导电填料生物滴滤池，考察了该系统对甲苯废气的处理性能。研究发现:在甲苯废气生物处理过程中，生物滴滤池内出现产电现象，外加电压对生物滴滤池的处理效果及微生物群落结构影响较大。结果表明:当EBRT为61.5s时，在进气浓度为2.259 g/m3时，EC可达120.1 g/m3h，RE能保持在80％以上。滤床的产电现象随空气流量增加而减小。外加电压能显著影响BTF-E中生物膜的物种组成，使自养型菌株及硝化、反硝化菌株占主导地位，导致VOCs降解物种丰度降低，从而抑制甲苯的生物降解。BTF-O中生物膜的优势物种主要有Acidovorax属、Rhodococcus属、Hydrogenophaga属、 Brevundimonas属、Arthrobacter属、Pseudoxanthomonas属、Devosia属、Gemmobacter属、Rhizobium属、Dokdonella属和Pseudomonas属等。
　　本研究弥补了生物法处理丙烯酸酯类废气的空白，并将导电填料首次应用于生物滴滤池，为高效处理丙烯酸甲酯和甲苯废气提供技术支持。

目录

声明

摘要

1．1 环境污染及其分类

1．2 日益严重的空气污染

1．2．1 空气污染物的分类及危害

1．2．2 我国日益严重的VOCs污染

1．2．3 由VOCs污染导致的二次污染

1．3 VOCs的防治方法

1．3．1 物理防治法

1．3．2 化学防治法

1．3．3 生物防治法

1．4 本章小结

第二章 生物滴滤池的研究现状及展望

2．1 生物滴滤池的运行机理

2．2 生物滴滤池的设计与运行

2．3 生物滴滤池过程中的传质

2．4 生物滴滤法中的滤床及填料

2．5 生物滴滤池系统中的微生物

2．5．1 微生物群落结构分析方法

2．5．2 生物滴滤池中的微生物

2．6 强化生物滴滤池的其他策略

2．7 本草小结

3．1 前言

3．2 材料与方法

3．2．1 生物滴滤池的构建

3．2．2 微生物培养及接种

3．2．3 丙烯酸甲酯分析方法

3．2．4 滤池中细菌群落结构分析

3．3 结果与讨论

3．3．1 丙烯酸甲酯标准曲线

3．3．2 生物滴滤池的启动阶段

3．3．3 进气浓度及空床停留时间对生物滴滤池去除效果的影响

3．3．4 生物膜DNA提取及PCR扩增

3．3．5 变性梯度凝胶电泳实验

3．3．6 菌株的鉴定

3．3．7 优势物种的功能分析

3．3．8 细菌群落对进气浓度的响应

3．4 本章小结

第四章 导电填料生物滴滤池对甲苯废气的处理

4．1 前言

4．2 材料与方法

4．2．1 导电填料的制备

4．2．2 生物滴滤池及实验构建

4．2．3 微生物培养及接种

4．2．4 分析方法

4．2．5 生物滴滤池中细菌群落分析

4．3 结果与讨论

4．3．1 填料的制备及表征

4．3．2 生物滴滤池BTF-O和BTF-E对甲苯废气的处理效果

4．3．3 生物滴滤池的产电及充、放电实验

4．3．4 BTF-O与BTF-E中的微生物群落结构

4．3．5 细菌分类归属及功能分析

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

参考文献

致谢

附录