沸石分子筛的制备及其在异丁烷/丁烯烷基化反应中的应用

摘要

异丁烷和丁烯在酸催化剂作用下反应生成的烷基化油,是车用汽油的理想调和组分.工业上的烷基化过程采用硫酸和氢氟酸作为催化剂,存在着设备腐蚀、废酸处理和毒性等问题,因此开发对环境友好的固体酸催化剂具有重要意义.以四乙基溴化铵(TEABr)为模板剂,硅胶为硅源,铝酸钠为铝源,采用水热晶化法合成β沸石.研究了各种因素(晶化温度、晶化时间、硅铝比、铵浓度、碱度、水含量等)对晶化过程和产物性质的影响.得出适宜的初始凝胶组成为n(SiO<,2>)/n(Al<,2>O<,3>)=25~60,n(TEABr)/n(SiO<,2>)=0.32~0.4,n(OH-)/n(SiO<,2>)=0.2~0.23,n(H<,2>O)/n(SiO<,2>)=8.6~18.通过XRD、ICP、IR、SEM和NH<,3->TPD分别对样品的结构和酸性进行了表征.用浸渍法和离子交换法制备了含碱金属、碱土金属和稀土金属的Hβ分子筛固体强酸催化剂MxOy/Hβ,利用XRD和NH<,3->TPD方法对样品进行了结构表征和酸性测定,并在相同条件下比较了样品对异丁烷/丁烯烷基化反应的催化性能.结果表明,M<,x>O<,y>/H β仍然保持了H β的基本特性,但酸性和催化性能发生了不同程度的改变,这与负载金属的本性有很大关系.其中Sm<,2>O<,3>/Hβ样品具有很好的稳定性,烷基化产物C<,8>比例也有所增加.

目录

文摘

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第一章引言

1.1异丁烷/丁烯烷基化反应的研究进展

1.1.1烷基化反应的发展

1.1.2烷基化反应的特点

1.1.3酸催化烷基化反应机理

1.2固体酸催化剂的研究进展

1.2.1分子筛固体酸催化剂

1.2.2 L—型酸催化剂(金属卤化物)

1.2.3混合氧化物固体强酸催化剂

1.2.4水滑石、杂多酸等其它固体酸催化剂

1.3 β沸石分子筛催化剂的研究进展

1.3.1 β沸石的结构特征

1.3.2 β沸石的合成方法

1.3.3 β沸石的液相合成机理

1.3.4影响β沸石合成的因素

1.3.5 β沸石的酸性特征

1.3.6纯硅β沸石与金属β沸石的合成

1.4课题设计与研究目的

第二章β沸石的制备、性质表征及催化性能研究

2.1试剂与仪器

2.2实验部分

2.2.1 β沸石的制备

2.2.2 β(550℃)沸石的制备

2.2.3 Hβ沸石的制备

2.3催化剂的结构表征

2.3.1 XRD分析

2.3.2 ICP法分析硅铝比

2.3.3扫描电镜(SEM)

2.3.4红外光谱(IR)

2.4催化剂的酸性测定

2.5烷基化反应实验

2.5.1反应装置

2.5.2原料烃组成

2.5.3实验步骤

2.6结果与讨论

2.7小结

第三章含碱金属、碱土金属和稀土金属Hβ沸石的制备及其在异丁烷/丁烯烷基化反应中的应用

3.1试剂与仪器

3.2实验部分

3.2.1负载型MxOy/Hβ催化剂的制备

3.2.2交换型MxOy/Hβ催化剂的制备

3.3催化剂的结构表征

3.4催化剂的酸性测定

3.5烷基化反应实验

3.6结果与讨论

3.7小结

结论

参考文献

硕士就读期间发表的论文

致谢

附录