Dawson杂多酸盐催化全成碳酸丙烯酯和碳酸乙烯酯

摘要

多金属氧酸盐化合物在催化化学中的重要性与日俱增,在原子经济反应和环境友好催化方面有着诱人的实用前景.这类物种的催化活性、理化性质、分子结构和固态体相结构以及制备方法均能在分子水平上给出详细信息,因而被视为混合金属氧化物催化剂的分子设计材料.碳酸丙烯酯(PC)和碳酸乙烯酯(EC)是具有重要应用的有机化学品,近年有关它的绿色催化合成研究引起广泛关注.以环氧丙烷(PO)、环氧乙烷(EO)和二氧化碳(CO<,2>)为原料环加成制备PC、EC是一条环境友好且原子经济的工艺路线.该文研究了在温和条件下,不加任何有机溶剂,过渡金属取代的Dawson结构杂多酸盐α<,2>-[(n-C<,4>H<,9>)<,4>]<,(11-n)>P<,2>W<,17>O<,61>(M<'n+>·Br)[略为P<,2>W<,17>M·Br,M=Co(Ⅱ),Mn(Ⅲ),Cu(Ⅱ)]以及饱和Dawson结构杂多酸盐[(n-C<,4>H<,9>)<,4>N]<,6>P<,2>W<,18>O<,62>(略为P<,2>W<,18>)为主催化剂,催化PO、EO的环加成反应.同时也研究了P<,2>W<,17>Co·Br/(n-C<,4>H<,9>)<,4>NBr,P<,2>W<,17>Co·Br/(n-C<,4>H<,9>)<,4>NBr/PEG(MW 400)为催化体系合成PC、EC.并探讨了反应的可能性机理.

目录

文摘

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第一章绪论

1.1多金属氧酸盐催化化学

1.1.1多金属氧酸盐化学概述

1.1.2多金属氧酸盐的催化特性

1.1.3多金属氧酸盐催化化学历史回顾

1.2CO2和环氧丙烷（PO），环氧乙烷（EO）直接制备碳酸丙烯酯(PC)、碳酸乙烯酯(EC)的研究进展

1.2.1过渡金属配合物催化体系

1.2.2主族元素配合物的催化体系

1.2.3季胺盐、膦盐和碱金属催化体系

1.2.4离子液体的催化体系

1.2.5超临界CO2催化体系

选题意义

第二章Dawson杂多酸盐催化合成碳酸丙烯酯

2.1实验部分

2.1.1实验试剂及仪器

2.1.2催化剂和制备与表征

2.1.3环氧丙烷与CO2的环加成反应

2.2结果与讨论

2.2.1不同型杂多酸的催化性能

2.2.2温度和压力对反应的影响

2.2.3第二组分对催化性能的影响

2.2.4反应机理初步探讨

第三章n-Bu4NBr/P2W1 7Co/PEG(400)催化体系中碳酸丙烯酯和碳酸乙烯酯的合成

3.1实验部分

3.1.1.原料与试剂

3.1.2PO、EO与CO2环加成反应

3.2结果与讨论

3.2.1探讨最佳反应条件

3.2.2催化剂稳定性的研究

3.2.3反应机理的初步探讨

结论

参考文献

攻读硕士期间已发表论文

致谢