过渡金属与多酸建筑块构筑的无机有机杂化化合物的合成和性质研究

摘要

本论文通过三种含氮的有机配体和三种多酸建筑块结构单元共同构筑了三种新化合物，三种组合分别是:4，4'-bipyridine和[α-SiW12O40]4-，1，2-ethylenediamine和[P4Mo6O31]n-，1，1'-(1，4-butanediyl)bis(imidazole)(简称bbi)和[V4O12]4-。通过元素分析，IR，TG和单晶X-射线衍射对三个化合物进行了晶体结构表征。
　　1.水热条件下，以[α-SiW12O40]4-为建筑结构单元合成了一个新的一维梯子状化合物:[Cu(C10N2H8)]2[α-SiW12O40]·2H2O1
　　在化合物1中，在[α-SiW12O40]4-对位连接着两种晶体学独立的铜离子Cu2+，再加上4，4'-bipyridine环扭曲的影响，从而形成了新颖的一维链结构。
　　2.水热条件下，以[P4Mo6O31]n-为建筑结构单元合成了一种新型的3D扩展结构化合物:[(H2en)4.5][Co3{Mo6O12(OH)3(PO4)4}2]·6H2O2
　　化合物2中，由{Co8-[P4Mo6O31]2}做为基本的连接片段，靠着Co-O-P和Co-O-Mo键的配位连接模式，形成了一个纯无机3D扩展结构。
　　3.水热条件下，以[V4O12]4-阴离子为建筑结构单元合成了一个新的2D层状结构化合物:[Ag(bbi)][{ Ag(bbi)}4{Ag3(V4O12)2}]·2H2O3
　　化合物3中，以双[V4O12]4-阴离子环为建筑单元，形成了一个目前为止最大的{Ag7}7+簇，同时产生了最多的五种晶体学独立的银离子。化合物3显示了良好的光催化降解亚甲基蓝(Methylene Blue)的催化性能，实验还验证了[V4O12]4-和{Ag7}7+簇两者之间的催化协同效应。

目录

声明

摘要

第一章 引言

1．1 多金属氧酸盐的发展历史简述

1．2 本论文用到的几个多酸结构的描述

1．2．1 Keggin型杂多阴离子的结构简述

1．2．2 Standberg型杂多阴离子的结构简述

1．2．3 同多钒酸盐[V4O12]4-

1．3 多酸的前沿发展热点与相应合成策略

1．3．1 多酸的高核化与合成策略

1．3．2 多酸的多维、多孔、缠结化研究

1．3．3 多酸的修饰化研究

1．3．4 多酸的仿生化

1．3．5 多酸的催化化学新进展

1．4 选题依据与目的

1．5 化学试剂及分析仪器

1．5．1 化学试剂

1．5．2 测试手段

第二章 基于[α-SiW12O40]4-型多阴离子构筑的有机无机杂化化合物及结构表征

2．1 引言

2．2 合成

2．3 晶体结构

2．3．1 X-射线晶体学衍射数据

2．3．2 化合物晶体结构的解析和描述

2．4 表征

2．4．1 IR光谱

2．4．2 TG分析

2．5 小结

第三章 基于[P4Mo6O31]n-单元构筑的三维开放式结构化合物及其表征

3．1 引言

3．2 实验合成

3．3 晶体结构

3．3．1 X-射线晶体学衍射数据

3．3．2 化合物晶体结构的解析和描述

3．4 表征

3．4．1 红外光谱

3．4．2 热重分析

3．5 小结

第四章 设计合成具有光催化活性的银钒杂化化合物和光催化性质研究

4．1 引言

4．2 实验合成

4．3 晶体结构

4．3．1 X-射线晶体学衍射数据

4．3．2 化合物晶体结构的解析和描述

4．4 表征

4．4．1 红外光谱

4．4．2 热重分析

4．5 光催化性质分析

4．5．1 实验步骤

4．5．2 实验结果

4．5．3 循环轮数实验

4．5．4 PXRD数据分析

4．5．5 EDS数据分析

4．6 小结

结论

参考文献

致谢

在学期间公开发表论文及著作情况