液固体系Pb2+离子吸附特征曲线与自由能变研究

摘要

选用蛭石为吸附剂，以水溶液Cd2+、Zn2+离子吸附反应体系为参照，探讨蛭石-水溶液吸附反应体系中Pb2+离子在平衡与动态吸附过程中的行为，目的在于弄清各吸附组分之间的对应函数关系，进一步从反应体系自由能和化学势变的角度分析吸附反应过程的实质，提出液固吸附反应体系应用中参数的求解方法。研究结果如下:
　　 (1)水洗蛭石-Pb2+离子吸附反应体系存在由单位体积系统具有的总吸附容量B0和单位体积系统中可供吸附离子的总量A0决定的两个潜在极值点。采用四组分平衡吸附模型和其简化方程预测了水洗蛭石吸附Pb2+离子的平衡吸附密度;采用新的动力学方程模拟了水洗蛭石吸附Pb2+离子动力学过程。结果表明，检测体系Pb2+离子的吸附行为服从液固吸附反应四组分模型的原理。
　　 (2)以x、z、y分别表示离子吸附量Q、平衡溶液离子浓度A和起始离子浓度A0与吸附剂浓度W的比值，检测的吸附反应体系中x、z、y之间具有一一对应关系，x-z、x/y-z/y、x/y-x/p（p为吸附容量）对y的曲线为检测的吸附反应的特征曲线。确定的Pb2+离子吸附反应特征曲线从理论上消除了经典曲线存在的吸附剂浓度和离子浓度效应，为液固吸附缓冲系统的设计提供了理论依据和参考数据。
　　 (3)平衡吸附和动力学吸附过程的Gibbs自由能变⊿G和化学势变值⊿μ为负值，表明吸附反应为自发反应。⊿G的绝对值与反应物的起始物质量(A0和B0)成正相关，化学势变曲线(U-y)与体系中参与反应的物质量无关，给定吸附反应体系的化学势变与y具有一一对应关系，因此，U-y曲线也是吸附反应体系的特征曲线。基于试验数据，在U-y曲线的极限点上发现y=p。采用由U-y曲线极限点确定的p值，代入简化方程对试验数据进行模拟，验证了本研究提出的理论假设，即在检测的液固体系中，离子的吸附反应是离子在液固两相转移的过程，反应过程中没有新的物质生成，因此，离子在液固两相中的标准化学势相等，吸附反应的标准化学势变为零，平衡反应常数k等于1。
　　 (4)水洗蛭石样本Pb2+离子的吸附容量远远大于酸洗样本的值，因此，实践中可采用水洗方法各样。试验给出水洗蛭石-水溶液体系Pb2+、Cd2+、Zn2+离子的吸附容量值分别为54mg·g-1、12mg·g-1和8.8mg·g-1;吸附临界值分别为1.4mg·g-1、0.23mg·g-1和0.21mg·g-1;最佳水力停留时间分别为0.5h、2h和2h。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 我国水污染现状简介

1．2 重金属离子的危害

1．2．1 重金属离子污染的特点

1．2．2 几种重金属污染毒性及主要来源

1．3 重金属废水处理方法

1．3．1 化学沉淀法

1．3．2 离子树脂交换法

1．3．3 电解法

1．3．4 膜分离法

1．3．5 生物法

1．4 吸附

1．4．1 吸附及其分类

1．4．2 吸附的影响因素

1．4．3 常用的吸附剂

1．4．4 吸附法在重金属废水处理中的应用

1．4．5 蛭石吸附重金属离子研究进展

1．5 液固吸附体系的吸附理论研究现状

1．5．1 液固吸附体系特点

1．5．2 液固体系的吸附容量

1．5．3 吸附等温式

1．5．4 液固吸附动力学理论

1．5．5 液固吸附热力学理论

1．5．6 液固吸附理论在实际中的应用

1．6 课题的研究目的、内容

1．6．1 课题的研究目的

1．6．2 课题的研究内容

1．6．3 课题研究的创新点

2 试验内容

2．1 试验仪器与药品

2．1．1 试验仪器

2．1．2 试验药品及材料

2．2 试验方法

2．2．1 天然蛭石的预处理

2．2．2 平衡吸附试验

2．2．3 动力学试验

2．3 常用符号、公式和分析方法

2．3．1 常用符号

2．3．2 吸附密度计算

2．3．3 样品分析方法

3 水洗、酸洗蛭石样本对Pb2+、Cd2+、Zn2+离子吸附性能比较

3．1 离子浓度效应

3．2 吸附剂浓度效应

3．3 吸附体系pH的变化

3．4 离子吸附去除率

3．5 小结

4 液固体系Pb2+离子吸附的极限点与预测模型

4．1 吸附潜在极值点

4．2 液固吸附预测模型

4．3 小结

5 液固体系Pb2+离子吸附特征曲线和化学势变

5．1 平衡吸附特征曲线

5．1．1 平衡吸附特征曲线交点的特性

5．1．2 平衡吸附特征曲线的应用

5．2 吸附反应自由能变和化学势变

5．3 液固吸附体系化学势变曲线

5．4 小结

6 液固体系Pb2+离子吸附动力学研究

6．1 平衡吸附时间

6．2 平衡吸附密度预测

6．3 动力学方程模拟

6．4 吸附动力学过程的Gibbs自由能变

6．5 吸附动力学过程化学势变曲线

6．6 小结

7 总结

7．1 结论

7．2 创新点

7．3 展望

参考文献

附录A 部分平行样测定数据

附录B 攻读学位期间的主要学术成果

致谢