硅藻土复合改性及其对Cd2+、Mn2+吸附研究

摘要

硅藻土因具有比表面积大，表面呈负电性等独特的理化性质，被广泛应用于吸附水体中重金属离子。但由于天然硅藻土含有杂质且理化构造存在缺陷，限制了其吸附性能的发挥，需要加工改性以改善其层间结构，提高吸附能力。目前主要采用单一方法改性硅藻土，不能显著提高硅藻土吸附性能。因此，进行硅藻土复合改性研究具有重要意义。 本文通过酸活化-钠化-柱撑（聚羟基铝、聚羟基铁、聚羟基铝铁）-焙烧组合工艺对硅藻土进行复合改性，以大幅度提高其吸附能力。采用X射线衍射、傅立叶变换红外光谱分析、扫描电镜等分析手段探讨硅藻土复合改性前后结构和性能的变化。并对复合改性硅藻土的重金属离子Cd2+、Mn2+吸附行为进行了研究。主要研究结果如下: (1)天然硅藻土吸附Cd2+、Mn2+研究:硅藻土对废水中重金属离子Cd2+、Mn2+的吸附量随离子初始浓度增加而增加，随吸附剂浓度增加而减小;温度对其吸附性能影响最小，pH值的变化不仅会影响重金属离子在水溶液体系中的存在形态，还会影响硅藻土的理化性能。吸附反应在30min后基本达到平衡。研究表明，适当增加吸附剂用量、离子初始浓度，控制吸附温度(＜50℃)、pH值(＜6)、延长吸附时间都能提高硅藻土的吸附效果。Cd2+的最佳吸附条件为:W06g·L-1、C0200mg·L-1、pH5.0、温度25℃;Mn2+的最佳吸附条件为:W010g·L-1、C0100mg·L-1、pH5.0、温度25℃。天然硅藻土对Cd2+、Mn2+吸附更符合Langmuir等温吸附方程，吸附容量分别为5.44mg·g-1、4.52 mg·g-1，吸附过程则符合二级动力学方程。 (2)天然硅藻土复合改性工艺研究:本文采用酸活化-钠化-柱撑-焙烧组合工艺对硅藻土复合改性，以吸附量作为判断硅藻土改性效果的标准。研究表明，其最佳制备工艺条件为:硫酸浓度10％、NaCl浓度6％、选用聚羟基铝为柱化剂且OH/Al摩尔比2.2、焙烧温度400℃。硅藻土改性后对Cd2+、Mn2+吸附量较原土提高88.04％和54.74％，达到9.59 mg·g-1、6.36 mg·g-1。 (3)复合改性硅藻土结构性能研究:硅藻土经复合改性后，其层间Fe2O3、MgO等可溶性杂质减少，表面微孔增多，粗糙程度增加，比表面积增大;其层间插入大量聚合羟基金属阳离子，硅羟基增多，负电性增强，层间距增大;阳离子交换量从27.78mmol·100g-1增加到38.56 mmol·100g-1。 (4)复合改性硅藻土吸附机理研究:复合改性硅藻土对废水中重金属离子Cd2+、Mn2+吸附反应容易进行，属于均匀的单层吸附。Langmuir等温吸附方程较Freundlich方程更适合描述复合改性硅藻土重金属离子吸附;对Cd2+、Mn2+吸附容量较原土提高76.47％和43.59％，分别达到9.60mg·g-1、6.49 mg·g-1。吸附过程符合二级动力学方程。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 水环境污染现状

1．1．2 重金属的危害

1．1．3 重金属废水处理方法

1．2 硅藻土的基本性质与在环保领域研究概述

1．2．1 硅藻土的理化性质

1．2．2 硅藻土在吸附领域的应用研究现状

1．2．3 硅藻土改性技术

1．3 研究目的与意义

1．4 研究内容

1．5 技术路线

2 实验材料与方法

2．1 试验材料

2．2 试验仪器与试剂

2．3 试验方法

2．3．1 天然硅藻土吸附条件及其机理研究

2．3．2 天然硅藻土复合改性工艺研究

2．3．3 复合改性硅藻土吸附机理研究

2．4 分析方法

2．4．1 重金属离子Cd2+、Mn2+浓度的测定

2．4．2 X射线衍射分析

2．4．3 红外光谱分析

2．4．4 电镜扫描分析

2．5 数据处理与统计

2．5．1 吸附重金属离子吸附量、去除率的计算

2．5．2 数据处理

3 天然硅藻土对Cd2+、Mn2+的吸附研究

3．1 天然硅藻土对Cd2+、MR2+吸附影响因素及其规律研究

3．1．1 吸附剂浓度的影响

3．1．2 离子初始浓度的影响

3．1．3 吸附温度的影响

3．1．4 pH值的影响

3．1．5 吸附时间的影响

3．2 天然硅藻土吸附Cd2+、Mn2+条件的优化

3．3 天然硅藻土吸附Cd2+、Mn2+机理研究

3．3．1 等温吸附

3．3．2 吸附动力学

3．4 小结

4 天然硅藻土的复合改性工艺研究

4．1 复合改性影响因素研究

4．1．1 硫酸浓度的影响

4．1．2 NaCl浓度的影响

4．1．3 柱化剂不同OH／cation摩尔比的影响

4．1．4 焙烧对对硅藻土性能的影响

4．2 复合改性条件优化

4．3 小结

5 天然硅藻土复合改性机理研究

5．1 X射线衍射分析(XRD)

5．2 红外吸收光谱分析(IR)

5．3 扫面电镜分析(SEM)

5．4 小结

6 复合改性硅藻土吸附行为研究

6．1 等温吸附

6．2 吸附动力学

6．3 小结

7 结论与建议

7．1 研究结论

7．2 创新点

7．3 问题与展望

参考文献

附录 攻读学位期间的成果

致谢