机械活化黄铁矿在有机介质中的电化学行为与界面行为

摘要

在煤的直接液化过程中，黄铁矿催化剂的界面特性与分散性能直接影响到催化剂与煤的接触程度，同时也影响到煤液化反应的效果。机械活化黄铁矿的电化学性能可以反映黄铁矿粉末的界面特性及分散性能，因此，研究黄铁矿颗粒在非水有机介质中的电化学行为并揭示其界面性能，可为开发性能良好的煤直接液化用催化剂提供一定的理论依据。 本文通过机械活化的方法制备了黄铁矿粉末，以黄铁矿粉末微电极为工作电极，无水乙醇为电解液，加入适量阳离子表面活性剂(十六烷基氯化吡啶)作为离子导体，采用循环伏安法比较研究了机械活化黄铁矿粉末与未机械活化黄铁矿粉末在无水乙醇中的电化学行为及其界面性能，得出了以下结论： (1)黄铁矿经机械活化后，粒度变小，比表面积增大，晶格发生畸变，比表面能上升。 (2)机械活化黄铁矿粉末的循环伏安曲线与未机械活化黄铁矿粉末的峰电势值差别不大，但峰电流明显增强，表明黄铁矿经机械活化后，活性变大；随着电极过程的进行，机械活化黄铁矿的活性逐渐减小；机械活化黄铁矿的电极过程不可逆，电极过程不受扩散控制。 (3)助磨剂在机械活化黄铁矿颗粒表面形成化学吸附的量很小或形成物理吸附，能减弱黄铁矿表面对氧气的吸附；十八酸能在机械活化黄铁矿表面形成物理吸附，有利于黄铁矿的球磨，而加入的十八醇与Span80则对黄铁矿在乙醇中的球磨的正效果存在抑制作用。 (4)在进行循环伏安扫描实验中加入助磨剂，随着扫描速率的减慢，加入十八酸的循环伏安扫描曲线的阳极峰消失，说明十八酸在黄铁矿电极表面会产生物理吸附，对机械活化黄铁矿的电化学活性有抑制作用，而加入十八醇和Span80没有这种现象。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章文献综述

1.1引言

1.2超细粉碎过程中的机械化学作用

1.3非水有机介质中机械活化黄铁矿颗粒的分散性及界面行为

1.3.1黄铁矿分散稳定机理

1.3.2质点间的范德华作用能

1.3.3静电作用能

1.3.4溶剂化作用能

1.3.5疏液作用能

1.3.6空间位阻作用能

1.4机械活化黄铁矿的性质变化

1.4.1机械活化黄铁矿的晶体结构变化

1.4.2机械活化黄铁矿过程的化学反应

1.4.3黄铁矿机械活化储能和热分解动力学

1.4.4机械活化黄铁矿浸出过程的研究

1.4.5机械活化黄铁矿的电化学行为

1.4.6机械活化黄铁矿在液相中的界面行为

1.5循环伏安法在有机电化学中的应用

1.5.1电极过程产物的鉴定

1.5.2电极过程产物或反应物吸附的鉴定

1.6本课题的提出和设想

第二章循环伏安法基本原理及实验方法

2.1循环伏安基本原理

2.1.1循环伏安法在电极过程研究中的原理及应用

2.1.2循环伏安法在电极表面吸附的原理及应用

2.2实验仪器及实验原料

2.2.1实验仪器

2.2.2实验原料

2.3实验方法

2.3.1粉末微电极的制作

2.3.2黄铁矿的X-射线衍射、红外光谱、粒度及Zeta电位分析

2.3.3电化学测试

第三章机械活化黄铁矿电极在有机电解质中的电化学行为

3.1引言

3.2实验材料及实验方法

3.3黄铁矿粉末的X-射线衍射分析

3.4离子导体的选择及电导率的测定

3.5机械活化黄铁矿粉末电极循环伏安曲线的特征

3.6机械活化黄铁矿粉末电极过程动力学

3.7本章小结

第四章助磨剂对机械活化黄铁矿电化学行为的影响

4.1引言

4.2实验方法

4.3助磨剂作用原理及影响助磨效果的主要因素

4.3.1助磨剂的作用机理

4.3.2助磨剂的选择

4.3.3影响助磨剂作用效果的主要因素

4.4电极/溶液界面上的吸附

4.4.1电极/溶液界面上的吸附

4.4.2电极上吸附物质的分类

4.4.3吸附对循环伏安扫描曲线的影响

4.5助磨剂对机械活化黄铁矿界面性质的影响

4.6在助磨剂条件下机械活化黄铁矿的红外光谱分析

4.7加入助磨剂球磨后黄铁矿粉末的循环伏安曲线分析

4.8不同扫描速率下助磨剂对循环伏安曲线的影响

4.9本章小结

第五章结论

参考文献

致谢

攻读学位期间主要研究成果