复合添加SiN颗粒、SiC晶须的MoSi基复合材料研究

摘要

MoSi2因具有熔点高、密度适中、抗高温氧化性能良好、高温塑性好和热导率高等优点而成为高温结构材料的研究热点。但MoSi2室温韧性低，高温强度不够影响其实际应用。复合化是提高MoSi2性能的重要方法，本文采用热压烧结法制备了Si3N4颗粒和SiC晶须强韧化MoSi2复合材料，并借助金相显微镜、X射线衍射、扫描电镜、透射电镜等实验手段和力学分析方法对复合材料的显微结构、力学性能、强韧化机制以及高、低温氧化行为进行了研究，得出以下研究成果： （1）采用热压烧结法在1700℃制备的复合材料致密度均在93％以上，随着强韧化相含量的提高，材料的致密度下降，且SiC晶须对致密度的影响高于Si3N4。XRD分析显示，MoSi2、Si3N4和SiC之间有良好的相容性。 （2）添加Si3N4颗粒和SiC晶须明显提高MoSi2的硬度、抗弯强度、断裂韧性及高温强度。微米SiC晶须对力学性能的影响高于Si3N4颗粒和纳米SiC晶须，而同时添加Si3N4颗粒和SiC晶须可起到良好的协同强韧化效果。MoSi2-20％Si3N4/20％nanoSiC的室温抗弯强度和断裂韧性为427MPa和8.38MPa·m1/2，比MoSi2分别提高了69.4％和189％。在800℃、1000℃和1200℃下，MoSi2-20％Si3N4/20％micronSiC的流变应力均明显高于MoSi2。各复合材料的在1200℃下的峰值应力随着强化相含量的增加而提高。 （3）复合材料室温下的主要强化机制是细晶强化。同时添加Si3N4颗粒和SiC晶须细化晶粒效果最好，因而具有较高的抗弯强度。复合材料在高温下的强化机制为细晶强化和弥散强化，晶间的SiO2玻璃相降低了MoSi2-20％Si3N4/20％nanoSiCw的强度。复合材料的主要韧化机制是细晶韧化、裂纹偏转，晶须拔出和残余应力增韧。MoSi2-20％micronSiC因具有明显的晶须拔出现象而具有更好的断裂韧性，但微米SiC晶须含量增加至40％时韧性下降。MoSi2中同时添加Si3N4颗粒和SiC晶须能起到调节残余应力的效果，使MoSi2-20％Si3N4/％nanoSiC和MoSi2-20％Si3N4/20％micronSiC具有很高的断裂韧性，表现出良好的协同韧化作用。 （4）500℃氧化时，添加了纳米SiC晶须的复合材料表面生成了致密的Na2MoO4结晶体，使材料具有极佳的抗氧化性能。添加20％Si3N4不足以在材料表面形成Si2N2O-SiO2保护膜，材料发生“Pesting”，当Si3N4含量增加至40％时，材料表面形成了Si2N2O-SiO2保护膜，提高了材料的抗氧化性能。微米SiC晶须氧化时生成SiO2使复合材料在低温氧化时表现出良好的抗氧化性。复合材料高温氧化时均能生成致密的SiO2膜，但膜中因氧化产物与反应物热体积的失配以及热循环中基体与SiO2热膨胀系数的失配而出现裂纹。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章文献综述

1.1 引言

1.2 MoSi2的晶体结构、变形机理和性能

1.2.1 MoSi2的晶体结构和基本特性

1.2.2 MoSi2的变形机理

1.2.3 MoSi2的性能

1.3 MoSi2及其复合材料的应用

1.3.1发热元件

1.3.2高温抗氧化涂层

1.3.3集成电路薄膜

1.3.4陶瓷复合材料的增强相

1.3.5连接材料

1.3.6耐磨材料

1.3.7高温结构材料

1.4 MoSi2及其复合材料的制备工艺

1.5 MoSi2复合材料的强韧化研究现状

1.5.1 MoSi2的合金化

1.5.2 MoSi2的复合化

1.5.3 MoSi2的多相复合强韧化

1.6 MoSi2复合材料的氧化行为研究现状

1.6.1 MoSi2复合材料的低温氧化行为

1.6.2 MoSi2复合材料的高温氧化行为

1.7本研究的意义及内容

第二章实验方案及研究方法

2.1研究路线

2.2原料分析及成分设计

2.2.1实验原料

2.2.2成分设计

2.3材料制备

2.3.1晶须的预处理

2.3.2分散工艺

2.3.3热压烧结工艺

2.4测试方法

2.4.1密度及致密度测试

2.4.2力学性能测试

2.4.3低温、高温氧化

2.5 分析手段

2.5.1金相分析

2.5.2 X射线衍射分析

2.5.3扫描电镜观察

2.5.4透射电镜观察

第三章Si3N4颗粒和SiC晶须强韧化MoSi2复合材料的微观结构及力学性能

3.1材料的致密度

3.2复合材料的微观组织

3.3复合材料的常温力学性能

3.3.1维氏硬度

3.3.2抗弯强度

3.3.3断裂韧性

3.4复合材料的高温压缩性能

3.5本章小结

第四章Si3N4颗粒和SiC晶须强韧化MoSi2复合材料的强韧化机制研究

4.1复合材料的强化机制

4.1.1复合材料在常温下的强化机制

4.1.2 MoSi2复合材料在高温下的强化机制

4.2 MoSi2复合材料的韧化机制

4.2.1细晶韧化

4.2.2裂纹偏转

4.2.3裂纹桥接

4.2.4晶须拔出机制

4.2.5晶须的断裂

4.2.6残余应力增韧

4.3本章小结

第五章Si3N4颗粒和SiC晶须强韧化MoSi2复合材料的低温与高温氧化行为研究

5.1热力学计算

5.2 MoSi2及其复合材料的低温氧化行为

5.2.1氧化动力学分析

5.2.2氧化层物相分析

5.2.3氧化层显微分析

5.3 MoSi2及其复合材料的高温氧化行为

5.3.1氧化动力学分析

5.3.2氧化层物相分析

5.3.3氧化层微观组织分析

5.4本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文和申请的专利