ACF/CNT复合材料的制备、表征及其吸附特性研究

摘要

随着近年工业的发展和人口的增加，水体污染治理面临严峻挑战。染料废水和重金属废水的高效治理成为目前研究的热点和难点。吸附法因其具有成本低，效率高，简单易操作并对有毒物质不敏感等优点，成为本研究首选治理技术。
　　本研究首次提出并以Ni(NO3)2·6H2O为催化剂前驱体，C2H2为碳源，H2为还原气体，N2为载气，采用化学气相沉积法(CVD)在粘胶基活性炭纤维(ACFs)毡体中纤维表面催化生长碳纳米管(CNTs)制备了一种新型吸附材料-ACF/CNT复合材料。
　　研究了制备条件的影响，分析研究了ACF/CNT复合材料的结构特征，查明了ACF/CNT复合材料制备机理并阐明了碳纳米管生长机制。结果表明:在活性炭纤维的表面生长了均匀而稠密的碳纳米管;在碳纳米管尖端发现碳、镍和氧三种元素;存在石墨态碳纳米管和面心立方结构的晶体镍;生长碳纳米管后材料的表面官能团发生了改变;ACF/CNT复合材料以微孔和中孔为主。复合材料中碳纳米管生长遵循气-液-固(VLS)顶部生长机制，而且发现碳纳米管优先生长在活性炭纤维的开孔边缘。
　　针对罗丹明B、甲基橙、次甲基蓝和六价铬，通过改变C2H2裂解温度、裂解时间、催化剂前躯体浓度、C2H2流量和H2流量等制备条件，实现了ACF/CNT复合材料比表面积、表面基团和孔径分布等结构性能参数可控。
　　研究ACF/CNT复合材料对水溶液中罗丹明B的吸附性能及机理，结果表明:当pH从2升高到3，吸附容量从16.36降低到16.29 mg/g，而后吸附容量随着pH的增加而增加;对罗丹明B的吸附数据符合Langmuir吸附等温线和准二级动力学方程;颗粒间扩散不是唯一的控制步骤，吸附速率还受膜扩散控制。根据热力学计算结果，表明吸附过程为非自发的、吸热的物理吸附。
　　研究ACF/CNT复合材料对水溶液中甲基橙的吸附性能及机理，结果表明:pH从2到3时，吸附剂吸附容量从96.88增加到114.81 mg/g，而后增加幅度变慢;对甲基橙的吸附数据符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学方程;颗粒间扩散和膜扩散共同为吸附过程的控制步骤;热力学计算结果揭示吸附过程为自发的、放热的物理吸附过程。
　　研究ACF/CNT复合材料对水溶液中次甲基蓝的吸附性能及机理，结果表明:吸附容量随着pH的增加而增加;对次甲基蓝的吸附数据符合Freundlich吸附等温线模型和准二级动力学方程;吸附过程被颗粒间扩散和膜扩散控制;热力学计算结果阐明吸附为自发的、吸热的物理吸附。
　　研究ACF/CNT复合材料对水溶液中六价铬的吸附性能及机理，结果表明:当pH从2到3时，吸附容量从4.992下降为4.987 mg/g;而后随着pH的增加，吸附容量急剧下降。吸附实验数据遵循Freundlich吸附等温线和准二级动力学模型，颗粒间扩散不是吸附速率唯一的控制步骤，还要考虑膜扩散的影响;经热力学计算，证明吸附过程为自发的、吸热的物理吸附。
　　ACF/CNT复合材料吸附罗丹明B和次甲基蓝的吸附机理包括氢键作用力、静电引力、Π-Π键和微孔填充;吸附甲基橙的吸附机理包括氢键作用力、Π-Π键和微孔填充。ACF/CNT复合材料吸附六价铬的机理主要包含静电引力和微孔填充。