应用于直接乙醇燃料电池阳极Pd、Co基催化材料的研究

摘要

金属Pd及非贵金属Co、Ni等对乙醇氧化都显示出一定的催化活性。本研究在Pd及非贵金属Co中掺杂了WC、Ti4O7、Li2O及La2O3。制备了碳载Pd、Co等主要成分的纳米复合材料。并对制备的电极材料进行了理化分析。
　　本文工作采用简单液相还原法制备了以Pd、Co为主要成分的纳米复合材料。并对其电化学性能进行了研究。在制备Co/C材料的基础上掺杂了WC，电化学测试表明，Co-WC/C材料对乙醇的催化活性有明显的提高。通过对乙醇氧化产物的的分析，更进一步证明了Co-WC/C材料对乙醇的催化性能。
　　Pd基材料在碱性介质中对乙醇显示出较好的催化活性。通过对乙醇在Pd-WC-Ti4O7/C、Pd-WC/C和Pd/C材料电极上的电化学性能测试可知:WC和Ti4O7的加入，对乙醇氧化催化性能的提高有明显的促进作用。尤其是从以Pd-WC-Ti4O7/C为负极的电池的放电电压都远高于Pd/C电极，电流密度分别为10 mA·cm-2、20 mA·cm-2、30mA·cm-2时的放电电压在0.55 V、0.45 V、0.35 V，且连续放电3h电压基本无衰减，性能稳定。放电测试及交流阻抗测试结果共同表明，Ti4O7的添加大大提高了Pd-WC/C电极对乙醇的催化活性及稳定性。
　　Pd基材料在碱性介质中对乙醇显示出较好的催化活性，但是反应过程中乙醇氧化的中间产物强烈的吸附在电极上，降低了Pd基材料的稳定性。从掺杂Li2O和La2O3后的Pd基材料电极电化学性能测试结果看出:Li2O、La2O3的加入，对乙醇氧化活性提高有明显的促进作用。同时，Li2O和La2O3的加入有利于清除掉电极表面的吸附产物，大大增强了电极对乙醇氧化的稳定性。通过对乙醇在Pd-Li2O-La2O3/C电极上的氧化产物的和交流阻抗结果的分析，进一步证实了Li2O和La2O3对Pd电极的掺杂有效改善了电极结构，提高了对乙醇的催化性能。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 燃料电池

1．3 直接乙醇燃料电池(DEFC)的工作原理

1．4 DEFC阳极催化剂的研究进展

1．5 乙醇在Pd电极上的氧化机理

1．6 论文研究背景及意义

第二章 实验仪器及方法

2．1 实验基本试剂与仪器

2．2 物理化学表征

2．3 催化材料的电化学性能测试

第三章 Co基催化材料

3．1 Co-WC／C复合催化剂的表征

3．2 复合材料Co-WC／C的制备

3．3 Co／C制备条件的优化

3．4 Co-WC／C电化学性能研究

3．5 乙醇氧化产物分析

3．6 本章小结

第四章 Pd-Ti4O7-WC／C复合材料

4．1 Pd-Ti4O7-WC-C电极材料表征

4．2 Pd-Ti4O7-WC／C复合材料的制备

4．3 Pd-Ti4O7-WC／C电极材料的电化学性能研究

4．4 小型电池放电性能测试

4．5 本章小结

第五章 Pd-Li2O-La2O3／C复合材料

5．1 Pd-Li2O-La2O3／C复合催化剂的表征

5．2 Pd-Li2O-La2O3／C复合材料的制备

5．3 Pd-M／C(M=Li2O、La2O3)不同电极电化学性能研究

5．4 Pd-Li2O-La2O3-C催化材料的制备及其电化学性能研究

5．5 乙醇氧化产物分析

5．6 本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

硕士期间主要研究成果

致谢