二氧化钛纳米管阵列载纳米铂无酶葡萄糖传感器的研究

摘要

本论文以二氧化钛纳米管阵列作基底材料，在其表面负载纳米铂颗粒，制备一种新颖的无酶葡萄糖传感器。二氧化钛纳米管阵列采用阳极氧化法合成，为平行整齐直立排列的二氧化钛纳米管，其比表面积大，耐热耐酸碱，机械性能好，具有光催化降解能力，是一种很好的载体材料;铂颗粒采用离子交换法原位负载于二氧化钛上，铂颗粒粒径为5 nm，比表面积大，分散均匀，催化活性高。制备的铂/二氧化钛复合纳米材料电极对葡萄糖表现了很好的催化活性，电化学检测电位负（-0.5 V vs.SCE），同时电极具有自清洁能力，为开发新型无酶葡萄糖传感器提供了一种新的可能，对于血糖浓度的检测和作为葡萄糖燃料电池的阳极具有很好的应用前景。
　　制备了两种类型的电极:
　　一次煅烧法电极采用阳极氧化法制备二氧化钛纳米管阵列作为载体材料，空气煅烧3h，碱-酸处理，以二氯四氨合铂为铂的前驱体，采用离子交换法将其负载于二氧化钛纳米管表面，经NaBH4还原，制备铂/二氧化钛电极。采用扫描电镜(SEM)表征二氧化钛形貌，管径为200 nm，管长4μm;采用透射电镜(TEM)表征纳米铂颗粒的负载情况，纳米铂颗粒在二氧化钛基底上负载均匀，粒径为5nm;X-射线衍射仪(XRD)表征二氧化钛的晶型，阳极氧化的二氧化钛为无定型，煅烧后二氧化钛晶型为锐钛矿型;X-射线光电子能谱仪(XPS)表征铂的价态，还原后铂的价态为零价;对铂/二氧化钛电极进行电化学性能检测，电化学检测电位为-0.5 V(vs.SCE)，灵敏度为63.77μA·mM-1·cm-2，检测限为0.2 mM(S/N=3)，线性范围为1-15 mM，0.1 mM尿酸对1mM葡萄糖的干扰为0.2％，0.1 mM抗坏血酸的干扰为6.7％（电流比），对1 mM葡萄糖溶液经过两个星期的定时检测，检测电流值下降3％，电极具备很好的稳定性。
　　二次煅烧法电极采用阳极氧化法制备二氧化钛纳米管阵列作为载体材料，N2煅烧3h，碱-酸处理，以二氯化四氨合铂为铂的前驱体，采用离子交换法将其负载于二氧化钛纳米管表面，再一次N2煅烧3h，经NaBH4还原，制备铂/二氧化钛电极。SEM，TEM，XRD，XPS表征与一次煅烧法电极类似。制备的电极进行电化学性能检测，检测电位为-0.4V(vs.SCE)，灵敏度为1.01386E-4 A·mM-1·cm-2，检测限为0.2 mM(S/N=3)，线性范围为0.5-4.5 mM，0.1mM尿酸对1mM葡萄糖的干扰为0.93％，0.1mM抗坏血酸的干扰为4.99％（电流比），对1mM葡萄糖溶液经过两个星期定时检测，电流值下降2.22％。同时对葡萄糖在电极表面电催化氧化机理进行研究，氧化峰电流与扫速的平方根成正比，证明葡萄糖在电极表面的反应为扩散控制;葡萄糖在电极上发生两质子-两电子转移反应;并采用交流阻抗法对电极进行了详细的自清洁过程的研究，证明铂/二氧化钛电极具有很好的光-电催化自清洁能力，保证了电极电催化氧化葡萄糖的性能。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 葡萄糖传感器概述

1．1．1 传感器的定义及葡萄糖传感器的应用前景

1．1．2 葡萄糖有酶传感器

1．1．3 葡萄糖无酶传感器

1．1．4 纳米材料在葡萄糖传感器上的应用

1．2 二氧化钛纳米材料概述

1．2．1 二氧化钛纳米材料的介绍

1．2．2 二氧化钛纳米管材料的制备方法

1．2．3 二氧化钛纳米材料的应用

1．3 三种常见电化学方法简介

1．3．1 线性扫描循环伏安

1．3．2 计时电流法

1．3．3 交流阻抗谱法

1．4 选题依据和研究内容

第2章 阳极氧化法制备二氧化钛纳米管阵列形貌的研究

2．1 引言

2．2 二氧化钛纳米管的制备和表征方法

2．2．1．实验仪器及试剂

2．2．2 二氧化钛纳米管阵列的制备方法

2．2．3 二氧化钛纳米管阵列形貌表征

2．3 结果与讨论

2．3．1 二氧化钛纳米管阵列形貌探究

2．4 小结

第3章 铂／二氧化钛纳米管阵列电极对葡萄糖的物理表征及电化学性能研究

3．1 一次煅烧法电极

3．1．1 实验部分

3．1．2 结果与讨论

3．2 二次煅烧法电极

3．2．1 实验部分

3．2．2 结果与讨论

3．3 小结

第4章 电极自清洁过程研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．3 结果与讨论

4．3．1 光电流与光强的关系

4．3．2 光催化和光-电催化自清洁研究

4．4 小结

第5章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

附录

攻读硕士学位期间主要研究成果

致谢