石墨烯和石墨烯/聚苯胺复合材料的制备

摘要

石墨烯最早于2004年由微机械剥离法得到。由于具有优异的电子、机械和光学等性能,石墨烯在基础研究和实际应用中引起了人们的广泛关注,在复合材料和能量存储等领域已经取得较大的成功。石墨烯的实际应用主要依赖于其大规模生产,化学还原法,被认为是实现石墨烯大规模生产最具有前景的制备方法之一。然而,还原过程通常采用剧毒和不稳定的水合肼和硼氢化钠作还原剂,因此,开发新型绿色还原剂,实现大规模制备石墨烯,具有十分重要的意义。
　　论文建立了一种有效、经济及环境友好的石墨烯的制备方法,采用对甲氨基酚硫酸盐(米吐尔)作为还原剂对氧化石墨溶液进行还原,得到了能在水和常见有机溶剂中长时间稳定分散的石墨烯,并应用于复合材料的制备。论文结果主要如下:
　　1、采用Hummers和Modified Hummers法制备了稳定分散的氧化石墨溶液。石墨经氧化后,层间距明显增大,表面引入大量含氧官能团,能很好地分散于水及极性溶剂中。研究结果同时表明,原料的种类对石墨的氧化程度影响更大。
　　2、采用米吐尔作为还原剂制备了石墨烯,采用各种手段对其进行了表征,并优化了还原条件。结果表明,在95℃和溶液酸度为pH=10时,还原反应能够在短短的12 min内达到平衡。由于米吐尔强的还原能力,氧化石墨中的大量含氧官能团在还原过程中被除去,产物石墨烯中共轭结构和晶体结构得以充分重建;由于米吐尔分子或其氧化产物吸附在产物石墨烯的表面,所制备的石墨烯在水溶液和N-甲基吡咯烷酮等常见有机溶剂中具有良好的分散稳定性。
　　3、对比了米吐尔和水合肼还原制备的石墨烯。结果表明,作为还原剂,米吐尔具有与水合肼相当的还原能力,且制备的石墨烯具有更好的分散稳定性及热稳定性。因此,米吐尔可以取代水合肼应用于石墨烯的大规模制备。
　　4、通过不同温度下米吐尔还原反应所需要的时间,根据阿累尼乌斯方程得出了反应的活化能约88 kJ/mol。结合反应的可能机理,进一步解释了米吐尔还原反应能快速进行的原因:较低的活化能成为反应速率快的内在动力;米吐尔分子含有酚羟基和胺基两种活性官能团,增强了还原剂的反应活性。
　　5、采用原位聚合法成功制备出了石墨烯/聚苯胺复合材料并进行了相关表征。结果表明,与聚苯胺相比,由于强化作用,石墨烯能有效地改善了聚苯胺的形貌和物理性质,制备的复合材料具有更好的热稳定性、比表面以及导电性能。

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第一章 综述

1.1 石墨烯

1.2 石墨烯的制备方法

1.3 石墨烯/聚合物复合材料

1.4 本文研究的思路和主要内容

第二章 氧化石墨的制备

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 实验步骤

2.4 材料性能表征

2.5 结果与讨论

2.6 本章小结

第三章 米吐尔还原制备石墨烯

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 实验步骤

3.4 材料表征

3.5 结果与讨论

3.6 本章小结

第四章 石墨烯/聚苯胺复合材料的制备

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 材料表征

4.4 实验步骤

4.4 材料表征

4.5 结果与讨论

4.6 本章小结

第五章 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文及成果

个人简历

附录A 主要原料

附录B 主要实验仪器

附录C 材料表征的测试条件和方法