载铁活性炭吸附剂的制备及除砷机理研究

摘要

砷是一种广泛分布的有毒元素，对人体健康的危害表现为急性高毒性和长期微量蓄积引发的慢性毒性两方面。环境中砷污染已成为一大环境污染难题。本文立足于新型环境材料的研究开发与实际运用，制备出载铁活性炭吸附剂，研究其脱砷的吸附特性，探讨载铁活性炭吸附剂吸附砷的机理。
　　研究结果表明：载铁活性炭吸附剂的最佳制备条件为：改性GAC在0.5mol/L FeCl2溶液中浸渍NaClO氧化24h，90℃熟化。所制得载铁活性炭吸附剂载铁量为10.13mg/g，具有明显的孔结构，表面附着大量片状结构，比表面积为330.765m2·g-1，FT-IR图谱显示在1118 cm-1、890cm-1、794cm-1处出现FeOOH相应的特征峰，XRD图谱分析表明铁主要以非晶型形式载入改性活性炭中；XPS图谱分析可知载铁活性炭吸附剂的Fe2p结合能属于FeOOH水合氧化铁Fe2p结合能范畴，载入的Fe主要以水合氧化铁形式存在于载铁活性炭吸附剂中。
　　吸附反应480min时达到平衡,载铁活性炭吸附剂对 As(Ⅴ)的最大吸附容量为3.14mg/g；在pH=3~8内，载铁活性炭吸附剂对As(Ⅴ)的去除率均达到90％以上，但在中性偏酸性条件下吸附效果最好，此时As(Ⅴ)以阴离子形式存在而吸附剂带正电。考察的三种阳离子对载铁活性炭吸附剂吸附As(Ⅴ)的促进作用由大到小依次为：钙离子>镁离子>钠离子；共存阴离子中氯离子、氟离子、硫酸根和硝酸根离子对载铁活性炭吸附剂除As(Ⅴ)基本无影响，磷酸根、硅酸根以及碳酸根起抑制作用，且抑制能力从大到小依次为：磷酸根>硅酸根>碳酸根。
　　Lagergren二级动力学方程能很好地描述载铁活性炭吸附剂吸附 As(Ⅴ)的动力学过程，R2>0.99。Freundlich吸附等温式拟合中1/n值介于0.1~0.5，说明载铁活性炭吸附剂易于吸附溶液中的As(Ⅴ)。Langmuir吸附等温式拟合优于Freundlich吸附等温式，R2=0.999。载铁活性炭吸附剂对 As(Ⅴ)的吸附反应为吸热自发反应，以化学吸附为主，以物理吸附为辅，反应速率主要受液膜扩散控制。用6%的氢氧化钠溶液对吸附后的载铁活性炭吸附剂进行解吸，再生性能良好。
　　对比吸附前后的表征图谱，可进一步证明载铁活性炭吸附剂中铁以水合氧化铁的形式载入，其吸附As(Ⅴ)的机理主要为静电吸附和配位络合，水合氧化铁可与砷酸根离子形成水合氧化铁配位络合物。

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第1章 绪 论

1.1 选题背景

1.2 除砷技术综合研究

1.3 铁（氢）氧化合物的性质及其在含砷水处理中的应用

1.4 课题研究的目的与主要内容

第2章 实验研究方法

2.1 实验仪器与材料

2.2 化学分析方法

2.3 表征方法

2.4 实验方法

第3章 载铁活性炭吸附剂的制备与特性分析

3.1 制备条件对载铁活性炭吸附剂(Ⅱ)吸附性能的影响

3.2 制备条件对载铁活性炭吸附剂(Ⅲ)吸附性能的影响

3.3 载铁活性炭吸附剂的最佳制备条件

3.4 载铁活性炭吸附剂的特性分析

3.5 本章小结

第4章 载铁活性炭吸附剂吸附As(Ⅴ)的性能研究

4.1 载铁活性炭吸附剂吸附As(Ⅴ)的影响因素

4.2 吸附动力学

4.3 吸附等温式

4.4 吸附热力学分析

4.5 载铁活性炭吸附剂的解吸再生

4.6 本章小结

第5章 载铁活性炭吸附剂吸附As(Ⅴ)的机理研究

5.1 吸附前后BET比较分析

5.2 吸附前后XRD图谱比较分析

5.3 吸附前后FTIR图谱比较分析

5.4 吸附前后XPS图谱比较分析

5.5 吸附As (Ⅴ)的机理探讨

5.6 本章小结

第6章 研究结论、创新点与展望

6.1 研究结论

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

致谢

附录 攻读硕士期间公开发表的论文